YAG: Ce玻璃陶瓷的选择性激光烧结制备及其发光性能

YAG: Ce玻璃陶瓷的选择性激光烧结制备及其发光性能 Luminescence Properties of Selective Laser Sintered YAG: Ce Glass Ceramic Phosphors first-author 张琦（1992－），男，江苏徐州人，博士，博士后，2021年于南京邮电大学获得博士学位，主要从事发光玻璃及陶瓷的研究。E-mail： qizhang@njupt.edu.cn http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43888311&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43888313&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43888312&type= 17.16821289 24.04061890 张琦 （1992－），男，江苏徐州人，博士，博士后，2021年于南京邮电大学获得博士学位，主要从事发光玻璃及陶瓷的研究。E-mail： qizhang@njupt.edu.cn qizhang@njupt.edu.cn corresp E-mail： weiwei@njupt.edu.cn E-mail： weiwei@njupt.edu.cn 韦玮（1960－），女，江苏南京人，博士，教授，博士研究生导师，1998年于西安交通大学获得博士学位，主要从事光电功能材料与器件的研究。E-mail： weiwei@njupt.edu.cn http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43888314&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43888316&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43888315&type= 23.70289612 23.70289612 韦玮 （1960－），女，江苏南京人，博士，教授，博士研究生导师，1998年于西安交通大学获得博士学位，主要从事光电功能材料与器件的研究。E-mail： weiwei@njupt.edu.cn weiwei@njupt.edu.cn 南京邮电大学 电子与光学工程学院、柔性电子（未来技术）学院， 江苏 南京　210023 南京邮电大学 电子与光学工程学院、柔性电子（未来技术）学院， 江苏 南京　210023 College of Electronic and Optical Engineering & College of Flexible Electronics （Future Technology）， Nanjing University of Posts and Telecommunications， Nanjing 210023， China College of Electronic and Optical Engineering & College of Flexible Electronics （Future Technology）， Nanjing University of Posts and Telecommunications， Nanjing 210023， China 荧光玻璃陶瓷结合了荧光粉优异的发光性能和玻璃基质良好的热导率及热稳定性的特点，已在高功率白光LED乃至激光照明领域引起了广泛地关注。本文采用了一种选择性激光（CO 2 激光器）烧结技术，制备了YAG： Ce荧光玻璃陶瓷，并研究了其荧光发光性能以及构筑的白光LED的器件性能。与传统的重熔融或固相烧结方法不同，选择性激光烧结技术仅对局部加热且升/降温速率大，因此该方法具有节能和快速的特点。研究表明：选用适当的激光功率（24 W）、扫描速度（135 mm/s）和扫描间隔（9 μm）等参数，可制备出形貌较好的YAG： Ce荧光玻璃陶瓷；经过630℃热处理1 h消除应力后，其呈现出Ce 3+ 离子典型的4f→5d能级跃迁对应的宽带激发光谱（峰值为340 nm和455 nm），以及5d→4f能级跃迁对应的宽带发射光谱（峰值为570 nm），其量子效率达82%；与450 nm蓝光LED芯片（3.11 V，0.30 A）组合后，可实现92 lm的白光输出，其流明效率为98 lm/W，显色指数为69，色温为5001 K，色坐标为（0.34，0.35）。以上结果表明，该方法在制备荧光玻璃陶瓷中具有重要的应用潜力。 Efficient and thermally robust glass ceramic phosphors combined both the merits of phosphors and matrix have received growing interests in the white-LED and laser driven lighting. Here， the YAG： Ce glass ceramics were prepared by an energy saving and fast selective laser sintering with suitable parameters （laser power： 24 W， scanning speed： 135 mm/s， scanning intervals： 9 μm）. The results show that selective laser sintered YAG： Ce glass ceramic after heat treatment （630℃， 1 h） exhibits the typical Ce 3+ 4f→5d broadband excitations centered at 340 and 455 nm and 5d→4f emission centered at 570 nm and its photoluminescence quantum yield is up to 82%. Moreover， combining with a 450 nm LED chip （3.11 V，0.30 A） directly， the obtained performances including the luminous flux （92 lm）， luminous efficiency （98 lm/W）， color rendering index （69）， correlated color temperature （5001 K）， and chromaticity coordinates （0.34， 0.35） are close to other YAG： Ce glass ceramic reported. All of those validate the suitability of selective laser sintering for preparation of glass ceramics. 荧光玻璃陶瓷 Ce 3+ 掺杂 选择性激光烧结 白光发光二极管 glass ceramic phosphor Ce 3+ doped selective laser sintering white light-emitting diodes 1　引　　言 1 固态照明器件因其能耗低、亮度高、寿命长以及环境友好的特性被认为是可替代传统光源（白炽灯、荧光灯等）的新一代光源器件 [ 1 1 - 3 3 1-3 ] 。目前，构筑白光的主流的方案仍是采用蓝色发光二极管（light-emitting diodes，LED）组合有机树脂或硅胶封装的Y 3 Al 5 O 12 : Ce 3+ （YAG: Ce）黄色荧光粉 [ 4 4 - 6 6 4-6 ] 。但是，有机封装材料的热导率较低（0.1-0.4 W/m·K）且热稳定性较差（ < 150°C），严重限制了其在高功率领域的应用 [ 7 7 - 9 9 7-9 ] 。 荧光玻璃陶瓷是一种将荧光粉嵌入玻璃基质中而形成的复合材料，其同时具有荧光粉优异的发光性能和玻璃基质良好的热导率及热稳定性的特点，引起了广泛地关注 [ 10 10 - 13 13 10-13 ] 。相比于荧光玻璃，其发光效率更高；相比于荧光陶瓷，其制备工艺及加工过程更加简单 [ 14 14 - 16 16 14-16 ] 。不过，荧光玻璃陶瓷的制备往往需要经过十几分钟乃至数小时的高温（ > 800℃）重熔融或固相烧结过程，高温过程不仅对制备过程提出了较高的要求，也会对荧光粉颗粒产生侵蚀作用，造成发光效率下降 [ 12 12 ] 。激光具有能量密度大的特点，可在局部产生极高的温度（CO 2 激光器，~2000℃），且根据激光的功率及照射时间可便捷地调节温度，故而采用激光辐照可快速（小于1 s）加热样品至熔融 [ 17 17 ] 。由于时间极短，可有效减弱侵蚀作用。另一方面，通过控制激光移动路径，可根据需求形成尺寸和结构可控的定制化样品，减少了切割等冷加工操作造成的剩余材料的浪费 [ 18 18 - 20 20 18-20 ] 。目前，关于3D打印玻璃或陶瓷材料的报道主要采用光固化3D打印技术 [ 21 21 - 23 23 21-23 ] 。虽然其具有更高的精度，但其仅优化了玻璃陶瓷或陶瓷的成型过程，仍需要高温烧结，以除去有机物并进行固相反应。选择性激光烧结技术不仅可以实现荧光陶瓷制备所需的高温，而且可以通过控制激光路径对样品进行选择性烧结。但是由于其参数的复杂性，采用此方法制备荧光玻璃陶瓷的报道相对较少。 本文采用了一种激光（CO 2 激光器）选择性烧结技术，制备了YAG: Ce荧光玻璃陶瓷。首先研究了选择性激光烧结中激光功率、扫描速度及扫描间隔等参数对于YAG: Ce玻璃陶瓷样品形貌的影响规律。其次，研究了后续热处理工艺对于样品发光性能的影响。最后，采用选择性激光烧结制备的荧光陶瓷组合450nm蓝色LED 芯片，评价了样品的器件性能。 2　实 验 1 2.1　样品制备 2 YAG: Ce玻璃陶瓷制备过程中所使用的浆料采用商用的YAG: Ce荧光粉（5 μm）与低融化温度的玻璃粉（SiO 2 -Al 2 O 3 -Na 2 O-CaO-TiO 2 ， T g =570℃，12 μm）以3：7的质量比，并加入适量的PVA溶液（6%）充分混合得到。以蓝宝石片为基底，利用刮刀铺粉（50 μm），采用二氧化碳激光器（波长：10.51-10.65 μm，频率：20 kHz， 光斑尺寸：50 μm）以一定的功率（20-28W）、扫描速度（125-140 mm/s）及扫描间隔（3-12 μm）照射（S型移动），形成打印面，并重复上述步骤，直至设定的层数，形成样品，如 图1 图1 所示。具体正交设计参数（三因素四水平）如 表1 表1 所示。其中断点个数描述样品的表观形貌中的气孔或者裂纹等不连续情况。并在一定温度（570-660℃）下热处理1 h以消除选择性激光烧结过程中，由于温度快速变化造成的热应力。 序号 激光功率（W） 扫描速度（mm/s） 扫描间隔（μm） 断点个数 1 20 125 3 34 2 20 130 9 5 3 20 135 12 32 4 20 140 6 10 5 22 125 12 20 6 22 130 6 8 7 22 135 3 27 8 22 140 9 14 9 24 125 6 8 10 24 130 12 24 11 24 135 9 3 12 24 140 3 34 13 26 125 9 11 14 26 130 3 37 15 26 135 6 10 16 26 140 12 21 2.2　样品表征 2 YAG: Ce玻璃陶瓷样品的X射线衍射（X-ray diffraction，XRD）谱图通过德国Bruker D8 Advance型X射线衍射仪测得，其Cu Kα辐射源工作电压为40 kV、电流为40 mA，扫描速率为4°/min。微观形貌采用日本Hitachi S4800型高分辨的场发射扫描电子显微镜（scanning electron microscope，SEM）测得。激发光谱、发射光谱、荧光寿命和量子效率采用英国Edinburgh FLS920型瞬态/稳态荧光光谱仪测得。其中激发光谱、发射光谱、量子效率、采用450W氙灯作为光源；荧光衰减曲线采用365 nm LED灯作为光源；量子效率的测试中采用BaSO 4 涂层的积分球。实物图及样品照片采用日本Nikon D90型单反相机拍摄。白光LED器件（450 nm蓝光芯片和样品组合）的光通量、发射光谱、色坐标、显色指数和色温等性能参数直接由中国远方HAAS-1200型精密快速光谱辐射计测得。以上所有测试均在室温下进行。 3　结果与讨论 1 3.1　选择性激光烧结参数分析 2 图2 图2 给出了不同选择性激光烧结参数制备的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷样品的实物图，具体参数见 表1 表1 。从图中可以直观地看出4、6和11号样品呈现出较为光滑的表面，且气孔较少，其中11号样品最佳。其他样品均呈现出数量不等的气孔。在所有样品中，1、7、12和14号样品的气孔数量相对较多。与其他样品相比，这4个样品的扫描间隔较小（3 μm），在S型扫描时，上一次扫描的温度残留对下一次扫描影响较大，使得熔池变大。在表面张力作用下，玻璃熔体挟裹YAG: Ce颗粒发生位移，造成部分位置粉体不足，形成气孔。此外，不同打印参数制备的样品的气孔大小也不一致，如14号的气孔明显大于1号样，这是由于14号和1号样品的扫描速度及间隔相当，14号样品采用了更大的激光功率，其熔池也远大于1号，粉末位移变大。 表2 表2 为选择性激光烧结中使用的正交实验的极差分析表。根据表中的极差分析可知：激光扫描间距的极差最大，激光功率和激光扫描速度的极差相对较小。该结果表明：在本实验中，激光扫描间距对样品的表观形貌产生的影响最大；激光功率和激光扫描速度产生的影响相对较小。此外，均值分析表明：因素1（激光功率）、因素2（扫描速度）和因素3（扫描间隔）的最少断点均值分别为17.25、18.00和8.25，其对应的水平分别为水平2或3、水平3和水平3。因此，最优的工艺组合分别为激光功率22或24 W、扫描速度135 mm/s和扫描间隔9 μm。 项 水平 因子1激光功率 因子2扫描速度 因子3扫描间隔 4 K 1 81 73 132 2 69 74 36 3 69 72 33 4 79 79 97 4 K avg 1 20.25 18.25 33.00 2 17.25 18.50 9.00 3 17.25 18.00 8.25 4 19.75 19.75 24.25 最佳水平 22 / 24 135 9 R 2.50 1.25 24.75 图3 图3 （a）为选择性激光烧结的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷的断面微观形貌。YAG: Ce颗粒被均匀地嵌入在玻璃基质中，其中YAG: Ce颗粒尺寸约为2-5 μm，未观测到明显的气孔，表明其致密度良好。 图3 图3 （b）是YAG: Ce荧光陶瓷的原料及选择性激光烧结后X射线衍射图谱。其呈现出尖锐的衍射峰，且所有的衍射峰均可以与18.1°、27.8°、29.8°、33.4°、36.7°、41.2°、46.6°、52.8°、55.1°、57.4°等YAG晶相（PDF#73-1370）的主要衍射峰获得良好地匹配，无明显的其他杂相生成。此外，通过选择性激光烧结后，衍射峰未发生明显的改变。以上结果表明：通过选择性激光烧结技术可以快速且个性化地制备YAG: Ce荧光玻璃陶瓷。 3.2　发光性能分析 2 图4 图4 （a）给出了选择性激光烧结的YAG: Ce荧光陶瓷的激发光谱，监测波长为570 nm。其呈现出了2个宽带激发峰，峰值波长分别为340 nm和455 nm，对应着Ce 3+ 离子的4f→ 5 d 1 和4f→ 5 d 2 能级跃迁。相对而言455 nm处激发峰的强度更强，其半峰宽约为80 nm，可与商用的蓝光LED芯片获得良好地匹配。为了和商用的450 nm蓝光芯片相匹配，后续的发射光谱测试采用450 nm蓝光激发。 图4 图4 （b）为450 nm蓝光激发下不同温度热处理后的选择性激光烧结的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷的发射光谱。其表现出了典型的Ce 3+ 离子的5d→4f跃迁产生的宽带发射，峰值波长约为570 nm，半峰宽约为120 nm [ 24 24 , 25 25 ] 。随着热处理温度从570℃升高至660℃，其发射光谱呈现出了先增加后减小的趋势。这主要由以下两个方面的因素共同导致：一方面，当热处理温度超过玻璃化转变温度后，由于选择性激光烧结过程中过快的升/降温速度造成的热应力以及少部分气孔得以消除，使得发光强度增加；另一方面，YAG: Ce颗粒受到硅酸盐玻璃地侵蚀，其发光效率逐渐降低 [ 26 26 ] 。故而，其发光强度呈现出了先增大后减小的趋势，并在热处理温度为630℃时出现最大值。 图4 图4 （c）是YAG: Ce荧光粉和选择性激光烧结的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷（630℃热处理后）荧光强度衰减曲线。二者的荧光强度衰减曲线均呈现出单指数衰减的趋势，其荧光寿命可通过如下公式拟合得出： <math display="block" id="M1"><mi>I</mi><mfenced separators="|"><mrow><mi>t</mi></mrow></mfenced><mo>=</mo><mi>A</mi><mi mathvariant="normal">e</mi><mi mathvariant="normal">x</mi><mi mathvariant="normal">p</mi><mfenced separators="|"><mrow><mo>-</mo><mi>t</mi><mo>/</mo><mi>τ</mi></mrow></mfenced></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43888375&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43888374&type= 27.94000053 3.80999994 其中， I 为荧光强度；A为拟合常数； t 为时间； τ 为荧光寿命 [ 27 27 ] 。YAG: Ce荧光粉和选择性激光烧结的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷的拟合寿命分别为69 ns和64 ns，二者寿命差距较小。YAG: Ce荧光粉和选择性激光烧结的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷（630℃热处理后）的量子效率分别为86%和82%。以上结果表明：在选择性激光烧结过程中，YAG: Ce的发光性能仅受到较少的影响。 3.3　基于选择性激光烧结的玻璃陶瓷的白光LED性能研究 2 图5 图5 （a）为采用1 W的450 nm蓝光LED芯片组合选择性激光烧结的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷获得的白光LED器件的发射光谱，插图为器件实物图。部分蓝光被YAG: Ce荧光玻璃陶瓷转换为黄光，蓝光和黄光组合出白光。在0.30 A电流地驱动下，实现了92 lm的白光输出，其流明效率为98 lm/W。 表3 表3 给出了不同工艺制备的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷的器件性能。和已报道的其他制备方法相比，本方法制备的样品的器件性能可达到其他方法制备的玻璃陶瓷的相当水平。 色坐标 制备方法 流明效率 参考文献 0.34， 0.35 选择性激光烧结 98 lm/W Our work 0.319 0.356 丝网印刷 98 lm/W 28 28 0.334， 0.373 高温固相 92 lm/W 29 29 0.312， 0.332 高温固相 120 lm/W 10 10 0.396 0.428 高温固相 105 lm/W 30 30 图5 图5 （b）是采用3 W蓝光LED芯片组合选择性激光烧结的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷构筑的白光LED器件的发射光谱。在不同的电流（0.30 - 0.90 A）驱动下，其发射光谱呈现出明显的增强。当工作电流为0.90 A（3.72 V）时，其光通量为315 lm，对应的流明效率为94 lm/W。由于器件尺寸相当，而功率更大，其产生了更多的热量。然而，荧光玻璃陶瓷表现出良好的热稳定性，其流明效率仅略低于1 W的白光LED器件。 图6 图6 是白光LED器件的色坐标及点亮后的照片。在0.30 A电流的驱动下，该白光LED器件的色坐标为（0.34，0.35），色温为5001 K，基本位于白光区域。由于YAG: Ce荧光粉的红光缺失问题，其显色指数仅为69。 4　结　　论 1 本文采用选择性激光烧结技术制备了一种YAG: Ce荧光玻璃陶瓷，并研究其荧光发光性能以及构筑的白光LED的器件性能。选择性激光烧结技术具有能耗低、速度快和个性化的优势，同时有望制备具有高结构复杂度的荧光玻璃陶瓷。研究结果表明：选用适当激光功率（24 W）、扫描速度（135 mm/s）和扫描间隔（9 μm）等参数可制备出形貌较好的YAG: Ce荧光玻璃陶瓷。选择性激光烧结各参数中，功率及扫描速度主要决定了样品被加热的温度；既应保证样品可被熔融，又不至于过高的温度导致样品汽化。扫描间隔是决定样品整体形貌好坏的关键因素；过窄则导致严重的热累积，过宽则会留有间隙无法形成连续的面。此外，后续热处理可有效地消除由于打印过程中过快的升/降温速度造成的热应力，并消除部分气孔。经过630℃热处理1 h消除应力后，其量子效率可达82%。与蓝光LED芯片组合白光LED器件后，在0.30 A电流的驱动下，其光通量为92 lm，流明效率为98 lm/W，色坐标为（0.34，0.35），色温为5001 K。其器件性能可达到其他方法制备的玻璃陶瓷的相当水平。以上结果表明采用选择性激光烧结技术设计制备了一种YAG: Ce荧光玻璃陶瓷具有重要的应用潜力。 本文（补充文件及）专家审稿意见和作者回复内容下载地址： http://cjl.lightpublishing.cn/thesisDetails#10.37188/CJL.20220 http://cjl.lightpublishing.cn/thesisDetails#10.37188/CJL.20220 ***（20220***为文章稿号）. 参考文献 ZHANG D ， ZHANG X T ， ZHENG B F ， et al . 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