Ruddlesden⁃Popper型准二维钙钛矿温度依赖发光光谱研究

杜子孝; 杜海南; 胡智萍; 罗家俊; 黄斯豪; 占子俊; 李骞; 刘征征; 杜鹃; 冷雨欣

doi:10.37188/CJL.20220418

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Ruddlesden⁃Popper型准二维钙钛矿温度依赖发光光谱研究

封面文章 | 更新时间：2023-05-10

- Ruddlesden⁃Popper型准二维钙钛矿温度依赖发光光谱研究
  增强出版
- Temperature-dependent Luminescence Spectra of Ruddlesden-Popper Quasi-2D Perovskites
- 发光学报 2023年44卷第4期页码：569-578
- 作者机构：
  
  1.中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室，上海　201800
  2.国科大杭州高等研究院物理与光电工程学院，浙江杭州　310024
  3.中国科学院大学材料与光电研究中心，北京　100049
  4.华中科技大学光学与电子信息学院，湖北武汉　430074
- 作者简介：
  
  [ "杜子孝（1998-），男，湖南张家界人，硕士研究生，2020年于华中科技大学获得学士学位，主要从事钙钛矿发光机理方向的研究。 E-mail： duzixiao@siom.ac.cn" ]
  [ "杜海南（1989-），男，内蒙古包头人，博士研究生，2015年于四川大学获得硕士学位，主要从事新型发光材料与器件方向的研究。 E-mail: dhn-2008@163.com" ]
  [ "刘征征（1991-），男，山东临沂人，博士，副研究员，2019年于中国科学院上海光学精密机械研究所获得博士学位，主要从事新型光电器件及发光物理机制的研究。 E-mail： liuzhengzheng@siom.ac.cn" ]
  [ "杜鹃（1980-），女，山东潍坊人，博士，研究员，博士生导师，2007年于中国科学院上海光学精密机械研究所获得博士学位，主要从事超短脉冲激光与功能材料相互作用的研究。 E-mail： dujuan@mail.siom.ac.cn" ]
  [ "冷雨欣（1975-），男，上海人，博士，研究员，博士生导师，2002年于中国科学院上海光学精密机械研究所获得博士学位，主要从事超强超短激光技术发展及其前沿重要应用等方面的研究。 E-mail： lengyuxin@mail.siom.ac.cn" ]
- 基金信息：
  
  上海市科技计划项目(22JC1403200);国家自然科学基金(62005296;61875211;61925507;62205081)
- DOI：10.37188/CJL.20220418
  中图分类号：
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杜子孝, 杜海南, 胡智萍, 等. Ruddlesden⁃Popper型准二维钙钛矿温度依赖发光光谱研究[J]. 发光学报, 2023,44(4):569-578.

DU Zixiao, DU Hainan, HU Zhiping, et al. Temperature-dependent Luminescence Spectra of Ruddlesden-Popper Quasi-2D Perovskites[J]. Chinese Journal of Luminescence, 2023,44(4):569-578.
杜子孝, 杜海南, 胡智萍, 等. Ruddlesden⁃Popper型准二维钙钛矿温度依赖发光光谱研究[J]. 发光学报, 2023,44(4):569-578. DOI： 10.37188/CJL.20220418.

DU Zixiao, DU Hainan, HU Zhiping, et al. Temperature-dependent Luminescence Spectra of Ruddlesden-Popper Quasi-2D Perovskites[J]. Chinese Journal of Luminescence, 2023,44(4):569-578. DOI： 10.37188/CJL.20220418.

摘要

准二维Ruddlesden⁃Popper（R⁃P）卤化物钙钛矿具有优越的光电特性，在太阳能电池、发光二极管、激光器等光电器件中受到广泛关注，但严重影响载流子的弛豫和传输特性的激子⁃声子之间的相互作用还未得到充分揭示。与广泛研究的三维钙钛矿结构相比，准二维钙钛矿存在天然形成的量子阱结构，具有更大的激子结合能，激子效应更加明显，但对其激子⁃声子相互作用的研究仍然较少。因此，我们通过溶液法制备了准二维R⁃P型钙钛矿（PEA）,2,Cs,n,-1,Pb,n,Br,3,n,+1,薄膜，其增益系数高达~1 090.62 cm,-1,，获得了低阈值（~12.48 μJ/cm,2,）的放大自发辐射。基于此，我们通过变温荧光光谱（77~300 K）和瞬态吸收光谱技术研究了（PEA）,2,Cs,n,-1,Pb,n,Br,3,n,+1,薄膜随温度变化的发光特性，以阐述其内部的激子⁃声子相互作用对其发光性能的影响。发现在低温域内（77~120 K），由激子⁃声子相互作用引起的带隙变化相对较弱，晶格热膨胀占主导地位；随着温度升高，激子⁃声子相互作用对带隙变化产生较大影响。另一方面，激子⁃声子相互作用会促使发光光谱线宽加宽，但我们在77~120 K的温度范围内观察到了反常线宽变窄现象，这归因于由局域化效应引起的多量子阱中的能量转移机制；直到120 K之后，激子⁃声子相互作用引起的谱线加宽才足以逆转这一趋势。本文对准二维钙钛矿的激子⁃声子相互作用的研究对于提高准二维钙钛矿光学性能及其发光应用具有指导价值。

Abstract

The quasi-2D Ruddlesden-Popper（R-P） halide perovskite has been widely used in solar cells， light-emitting diodes， lasers and other optoelectronic devices due to its excellent photoelectric properties. However， the exciton-phonon interaction， which seriously affects the relaxation and transport characteristics of carriers， has not been fully revealed. Compared with the widely studied 3D perovskite structure， quasi 2D perovskite has a naturally formed quantum well structure with greater exciton binding energy and more obvious exciton effect. However， the exciton-phonon interaction of quasi 2D perovskite is still less studied. Therefore， a quasi-2D R-P perovskite film （PEA）,2,Cs,n,-1,Pb,n,Br,3,n,+1, has been prepared by solution method with a gain coefficient of ~1 090.62 cm,-1, and an amplified spontaneous emission of low threshold （~12.48 μJ/cm,2,）. Based on this， we studied the luminescence properties of （PEA）,2,Cs,n,-1,Pb,n,Br,3,n,+1, film with temperature variation by using variable temperature fluorescence spectroscopy（77-300 K） and transient absorption spectroscopy， in order to elaborate the influence of exciton-phonon interaction on its luminescence properties. It was found that in the low temperature domain （77-120 K）， The bandgap change caused by exciton-phonon interaction is relatively weak， and the lattice thermal expansion is dominant. With the increase of temperature， the exciton-phonon interaction has a great influence on the change of bandgap. On the other hand， the exciton-phonon interaction causes the line width of the luminescence spectrum to widen， but we observed the abnormal line width narrowing in the temperature range of 77-120 K， which is attributed to an energy transfer mechanism in the multi-quantum well caused by the localization effect. Until above 120 K， the line widening caused by the exciton-phonon interaction is sufficient to reverse this trend. In this paper， the exciton-phonon interaction of quasi 2D perovskite is of guiding value for improving the optical properties and luminescence applications of quasi 2D perovskite.

关键词

激子-声子相互作用准二维钙钛矿光谱加宽局域化效应

Keywords

exciton-phonon interactionquasi-2D perovskitespectral broadeninglocalization effects

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