Phase Transition and Luminescence Enhancement Induced by Er³⁺/Yb³⁺ Doping Ratio Change in Nano NaYb_1-xF₄:Er_x³⁺

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"text", "data": "在本研究中，针对稀土离子掺杂的氟化物UCNPs中稀土发光离子掺杂浓度猝灭问题，合成了具有不同Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比的纳米NaYb" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "1-" }, { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] } ] }, { "name": "text", "data": "F" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "4" } ] }, { "name": "text", "data": " :Er" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] } ] }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "系列UCNPs。分析结果表明，Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比依赖的纳米NaYb" }, { "name": "sub", "data": [ { 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"text", "data": "UCNPs，每组UCNPs的合成总量为1 mmol。依据稀土离子的配比，分别称量" }, { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] }, { "name": "text", "data": " mmol ErCl" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "3" } ] }, { "name": "text", "data": "·6H" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "2" } ] }, { "name": "text", "data": "O、(1-" }, { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] }, { "name": "text", "data": ") mmol YbCl" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "3" } ] }, { "name": "text", "data": "·6H" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "2" } ] }, { "name": "text", "data": "O和相应用量的OA和ODE，将这些配比试剂注入容量为50 mL的圆底三颈瓶中。之后将该容器中的混合配比试剂在常温下搅拌混合30 min。为了防止合成期间加入的稀土离子试剂在高温合成条件下发生氧化, 需要连续通入氩气。以约15 ℃/min的升温速率将混合溶液瓶中的溶液温度升至160 ℃，在氩气的充分防护下搅拌30 min，配比的稀土溶剂溶解后和油酸配位，使合成的NaYb" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "1-" }, { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] } ] }, { 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"在上述条件下合成的UCNPs，其表面为油酸配体，这样合成的UCNPs虽然能很好地溶于有机溶剂中，但无法溶于水中。因而，这种非水溶性的UCNPs远不能满足生物应用研究的需要。因此，需要将合成的UCNPs从油相溶液中转移至水相溶液中，具体步骤如下：将12 mol/L的浓盐酸溶液稀释100倍，再将4 mL稀释盐酸溶液与相应的含有一定量纳米NaYb" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "1-" }, { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] } ] }, { "name": "text", "data": "F" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "4" } ] }, { "name": "text", "data": " :Er" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] } ] }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "的环己烷溶液混合，并连续搅拌12 h。由于环己烷与水互不相溶，因此，经过如此长时间的搅拌后，溶液出现油水相分层，下层为UCNPs的水溶液，而上层为环己烷溶液。抽取下层UCNPs水溶液再次进行离心分离，至此获得了完全溶于水的UCNPs。依照该合成方法，改变不同的Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比，便可获得研究所需的不同Er" }, { "name": 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"xref", "data": { "text": "图 1", "type": "fig", "rid": "Figure1", "data": [ { "name": "text", "data": "图 1" } ] } }, { "name": "text", "data": "所示。从" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 1", "type": "fig", "rid": "Figure1", "data": [ { "name": "text", "data": "图 1" } ] } }, { "name": "text", "data": "中可以看出, 合成的UCNPs的平均直径约为(17±0.2) nm(" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 1(a)", "type": "fig", "rid": "Figure1", "data": [ { "name": "text", "data": "图 1(a)" } ] } }, { "name": "text", "data": ")、(15±0.2) nm(" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 1(b)", "type": "fig", "rid": "Figure1", "data": [ { "name": "text", "data": "图 1(b)" } ] } }, { "name": "text", "data": ")、(11±0.3) nm(" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 1(c)", "type": "fig", "rid": "Figure1", "data": [ { "name": "text", "data": "图 1(c)" } ] } }, { "name": "text", "data": ")、(16±0.2) nm(" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 1(d)", "type": "fig", "rid": "Figure1", "data": [ { "name": "text", "data": "图 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nm简并光谱带显然可以看出，浓度比为0.4/0.6 UCNPs的光谱带(黑黄线)为准单带结构，而0.02/0.98掺杂浓度比UCNPs的光谱带(黑线)为非对称的双带结构。这充分地说明两组UCNPs中Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "所处晶场宇称对称性具有很大的差异。显然，这种宇称对称性的显著差异对Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "相应能级跃迁强度和光谱带精细结构的影响应该是更主要的因素。另外，" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 1(g)", "type": "fig", "rid": "Figure1", "data": [ { "name": "text", "data": "图 1(g)" } ] } }, { "name": "text", "data": "Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.6/0.4的UCNPs平均直径也为(17±0.1) nm，这与(a)的平均直径几乎相同，但其上转换发光强度却弱得多。由此可以说明，虽然Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.4/0.6的平均粒径略大，但这并非是其上转换发光强度增大的主要原因。" } ] }, { "name": "p", "data": [ { "name": "text", "data": "由" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 4", "type": "fig", "rid": "Figure4", "data": [ { "name": "text", "data": "图 4" } ] } }, { "name": "text", "data": "可以看出，当Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.02/0.98时，除了657/667 nm处简并红光带的相对强度达到相对最强之外，525/542 nm和807/822 nm简并带的发光相对强度都很弱。当Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.4/0.6时，UCNPs中Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "的525/542 nm和657/667 nm处的简并红光带以及807/822 nm处的简并发光带相对强度都是最强的。这也的确能表明：当Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": 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"的两个最佳掺杂浓度分别为2%和40%。这个结果完全不同于已为人们普遍接受的Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "最佳掺杂浓度仅为2%的发表结果。" } ] }, { "name": "fig", "data": { "id": "Figure5", "caption": [ { "lang": "zh", "label": [ { "name": "text", "data": "图5" } ], "title": [ { "name": "text", "data": "合成的NaYb" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "1-" }, { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] } ] }, { "name": "text", "data": "F" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "4" } ] }, { "name": "text", "data": " :Er" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] } ] }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": " UCNPs的542 nm上转换绿光和657 nm上转换红光积分强度与Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { 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(1) and (2) are standard diffraction patterns for α(JCPDS 77-2043) and β (JCPDS 27-1427) phase of NaYbF" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "4" } ] }, { "name": "text", "data": ", respectively." } ] } ], "subcaption": [], "note": [], "graphics": [ { "print": "http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=6971027&type=", "small": "http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=6971027&type=small", "big": "http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=6971027&type=middle" } ] } }, { "name": "p", "data": [ { "name": "text", "data": "为了揭示不同Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比对合成的UCNPs晶体结构的影响，应用XRD对合成的系列UCNPs的相结构进行了分析研究。" } ] }, { "name": "p", "data": [ { "name": "text", "data": "由" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 6", "type": 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"掺杂浓度在2%~20%范围时，合成的UCNPs为纯α相结构。此外，从" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 6", "type": "fig", "rid": "Figure6", "data": [ { "name": "text", "data": "图 6" } ] } }, { "name": "text", "data": "中也可以清楚地看到，" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 6(g)", "type": "fig", "rid": "Figure6", "data": [ { "name": "text", "data": "图 6(g)" } ] } }, { "name": "text", "data": "、" }, { "name": "xref", "data": { "text": "(h)", "type": "fig", "rid": "Figure6", "data": [ { "name": "text", "data": "(h)" } ] } }, { "name": "text", "data": "的衍射图与(2)标准JCPDS 27-1427的β相NaYbF" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "4" } ] }, { "name": "text", "data": "衍射图一致，这也说明对于合成的UCNPs，当Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.6/0.4和0.8/0.2时，UCNPs为纯β相结构。" } ] }, { "name": "p", "data": [ { "name": "text", "data": "尤其值得注意的是，当" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 6(e)", "type": "fig", "rid": "Figure6", "data": [ { "name": "text", "data": "图 6(e)" } ] } }, { "name": "text", "data": "、" }, { "name": "xref", "data": { "text": "(f)", "type": "fig", "rid": "Figure6", "data": [ { "name": "text", "data": "(f)" } ] } }, { "name": "text", "data": "的Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比分别为0.3/0.7和0.4/0.6时，合成的UCNPs为从α相向β相转变过渡期间的α+β共存相结构。Gunaseelan等在应用反向胶束合成的NaYF" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "4" } ] }, { "name": "text", "data": ":Yb" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "0.2" } ] }, { "name": "text", "data": ", Er" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "0.02" } ] }, { "name": "text", "data": "时，经过煅烧后获得的UCNPs结构表征中也观察到了α+β共存相结构的结果，而不是来自于α相结构和β相结构的两种UCNPs的混合结果。但是，在他们的工作中，仍然是应用Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "最佳掺杂浓度2%开展研究的" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "[" }, { "name": "xref", "data": { "text": "17", "type": "bibr", "rid": "b17", "data": [ { "name": "text", "data": "17" } ] } }, { "name": "text", "data": "]" } ] }, { "name": "text", "data": "。因此，根据参考文献[" }, { "name": "xref", "data": { "text": "12", "type": "bibr", "rid": "b12", "data": [ { "name": "text", "data": "12" } ] } }, { "name": "text", "data": "]结果，我们有理由认为在本项研究合成的UNCPs中，随着Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比的增加，当掺杂浓度比达到0.3/0.7~0.4/0.6范围时，UNCPs开始从α相结构向β相结构转变，合成的UNCPs为α+β共存相结构，而不是来自于两种α相UCNPs和β相UCNPs的混合结果。" } ] }, { "name": "p", "data": [ { "name": "text", "data": "此外，孔等在报道合成的100%Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", 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"和" }, { "name": "xref", "data": { "text": "图 6", "type": "fig", "rid": "Figure6", "data": [ { "name": "text", "data": "图 6" } ] } }, { "name": "text", "data": "的结果进行比较时，更有趣的是，当Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比分别为0.3/0.7和0.4/0.6时，虽然XRD衍射结构表明合成的两组UCNPs同样为从α相结构向β相结构过渡期间的α+β共存相结构，但是Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.4/0.6的UCNPs的上转换发光相对强度很大，而Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.3/0.7的UCNPs上转换发光相对强度要比0.4/0.6掺杂浓度比的UCNPs上转换发光相对强度弱很多。这或许是在Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", 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"掺杂浓度比为0.02/0.98的UCNPs上转换发光相对强度强很多。然而，在实验中观察到Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.4/0.6的UCNPs上转换发光相对强度却与0.02/0.98的UCNPs的上转换相对发光强度几乎相同。这可能的原因是：尽管Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.4/0.6的UCNPs中Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "浓度已远高于Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "掺杂浓度比为0.02/0.98的UCNPs中的Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "浓度，但是由于在Er" }, { "name": "sup", "data": [ 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"掺杂浓度比与UCNPs吸收光谱、上转换发光光谱和XRD衍射谱的关系。研究结果表明，在合成的NaYb" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "1-" }, { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] } ] }, { "name": "text", "data": "F" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "text", "data": "4" } ] }, { "name": "text", "data": " :Er" }, { "name": "sub", "data": [ { "name": "italic", "data": [ { "name": "text", "data": "x" } ] } ] }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "系列UCNPs中，分别存在增强上转换发光的Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "两个最佳掺杂浓度比0.02/0.98和0.4/0.6，即Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "最佳掺杂浓度分别为2%和40%。随着Er" }, { "name": "sup", "data": [ { "name": "text", "data": "3+" } ] }, { "name": "text", "data": "/Yb" }, { "name": "sup", 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