Estudio del dopaje controlado de iones Mn (Ⅱ) y sus propiedades lumínicas en nanocristales de perovskita CsPbX3

CHEN Jie ,  

YIN Zhe ,  

WANG Lijin ,  

LI Yu ,  

WANG Shuaibing ,  

LIN Ouyang ,  

TANG Aiwei ,  

TENG Feng ,  

摘要

La estrategia de dopaje con iones Mn se utiliza ampliamente para mejorar la estabilidad de los nanocristales de perovskita CsPbX3 (Nanocrystals, NCs) y para controlar el contenido de Pb, pero la velocidad de reacción del dopaje iónico es muy rápida y difícil de controlar. En este artículo, se emplearon métodos de inyección térmica de uno y dos pasos para un control amplio y preciso del contenido de Mn2+, preparando CsPbCl3∶Mn2+ NCs con diferentes contenidos de Mn2+. Mediante el estudio de su estructura y propiedades lumínicas, se clasificaron en estructuras de aleación y estructuras dopadas, revelando además diferentes mecanismos durante el control de Mn2+ en los métodos de un y dos pasos. Se aclaró que, con la misma relación de alimentación Pb ∶ Mn, los nanocristales de estructura de aleación sintetizados por el método de un paso tienen una mayor cantidad de Mn2+, lo que hace que el pico de emisión relacionado con Mn alrededor de 610 nm sea más intenso, con un rendimiento cuántico de fotoluminiscencia de hasta un 77%. Los nanocristales de estructura dopada sintetizados por el método de dos pasos también muestran un alto rendimiento cuántico de fotoluminiscencia, incluso con menor contenido de Mn2+. Además, el dopaje controlable de Mn2+ mejora eficazmente la estabilidad de los nanocristales de perovskita, que mantienen su morfología y propiedades lumínicas estables después de cuatro semanas de almacenamiento. Cabe destacar que la estructura de aleación favorece más la estabilidad de la emisión excitónica intrínseca que la estructura dopada. Además, se sintetizaron nanocristales de perovskita CsPb(ClxBr3-x)∶Mn2+ con excelentes propiedades lumínicas, cuyo espectro de fluorescencia puede ajustarse entre 404 y 640 nm; sin embargo, cuando el contenido de Br- es alto, el pico de emisión relacionado con Mn desaparece debido a la incompatibilidad entre la banda de CsPbBr3 y el nivel de energía 4T1⁃6A1 de Mn2+. Este artículo destaca la importancia del dopaje controlable de Mn2+ durante la preparación de CsPbCl3∶Mn2+, lo que es crucial para la síntesis controlada de nanocristales.

关键词

perovskita totalmente inorgánica;CsPbCl3∶Mn2+;control de componentes

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