Перовскитные солнечные элементы привлекают широкое внимание благодаря своим превосходным фотоэлектрическим свойствам, но их недостаточная стабильность по-прежнему ограничивает практическое применение. В данной работе предложена координированная стратегия пассивации на основе двумерной/трехмерной (2D/3D) гетероструктуры, при которой поверхность 2D перовскита, индуцированная иод-4-амино-TEMPO, совместно регулируется со стабильными радикалами, что обеспечивает двойное подавление зерновых границ и деградации, вызванной радикалами. Результаты показывают значительное улучшение качества кристаллизации и гладкости поверхности перовскитной пленки, измеренной с помощью AFM, где среднеквадратическая шероховатость (RMS) снизилась с 9,60 нм до 6,25 нм; результаты стационарной и временной фотолюминесценции демонстрируют увеличение времени жизни носителей заряда с 250 нс до 355 нс, при этом явно подавляется безызлучательная рекомбинация. Устройства на основе 2D/3D гетероструктур демонстрируют более высокое сопротивление рекомбинации (383,7 Ом) и превосходные характеристики переноса заряда, достигая максимального фотоконверсионного КПД в 21,15%. При этом устройства сохраняют 71,5% первоначальной эффективности после 20 дней в условиях влажного тепла. Данное исследование предоставляет новые идеи для разработки высокоэффективных и стабильных перовскитных фотovoltaических устройств.