Кристаллы Cs₂LaLiBr₆:Ce (CLLB:Ce) обладают отличным энергетическим разрешением и высоким световым выходом, однако характеристики сцинтилляции, такие как дискриминация нейтронов/гамма-излучения (n/γ), требуют дальнейшего улучшения. В данном исследовании методом Бриджмана успешно выращены кристаллы CLLB:Ce размером Φ10 мм×50 мм с различной концентрацией совместного легирования Zn²⁺. Проведено систематическое изучение влияния совместного легирования Zn²⁺ на структуру кристаллов CLLB:Ce, сцинтилляционные свойства и характеристики дефектов. С помощью термолюминесценции (TL) проанализированы изменения в положении и количестве энергетических уровней дефектов после совместного легирования Zn²⁺, а температурно-зависимая рентгеновская эмиссионная спектроскопия (XEL) позволила выявить механизмы влияния дефектов на сцинтилляцию. Результаты показывают, что совместное легирование Zn²⁺ приводит к перестройке структуры уровней дефектов в матрице, и регулирование типа и количества дефектов позволяет настраивать сцинтилляционный процесс, влияя на долю быстрых и медленных компонентов времени сцинтилляции. При совместном легировании 0.1% Zn²⁺ энергетическое разрешение кристалла при облучении ^137Cs@662 keV улучшилось с 3.8% до 3.2%, превосходя коммерческие кристаллы LaBr₃:Ce. Таким образом, совместное легирование Zn²⁺ является эффективным методом улучшения сцинтилляционных свойств кристаллов CLLB:Ce, а также может влиять на дискриминацию n/γ за счет регулировки времени затухания. Кристаллы CLLB:Ce, Zn имеют хорошие перспективы применения в области ядерного радиационного детектирования.