Estudo do espectro de emissão luminosa dependente da temperatura de perovskitas quasi bidimensionais do tipo Ruddlesden⁃Popper

DU Zixiao ,  

DU Hainan ,  

HU Zhiping ,  

LUO Jiajun ,  

HUANG Sihao ,  

ZHAN Zijun ,  

LI Qian ,  

LIU Zhengzheng ,  

DU Juan ,  

LENG Yuxin ,  

摘要

Os perovskitas haloides quasi bidimensionais do tipo Ruddlesden⁃Popper (R⁃P) possuem excelentes propriedades optoeletrônicas e têm recebido ampla atenção em dispositivos optoeletrônicos como células solares, diodos emissores de luz e lasers, mas a interação entre excítons e fônons que afeta severamente a relaxação e o transporte de portadores ainda não foi completamente revelada. Em comparação com a estrutura tridimensional amplamente estudada dos perovskitas, os perovskitas quasi bidimensionais possuem estruturas de poços quânticos formadas naturalmente, com maior energia de ligação do excíton e efeitos excíton mais evidentes, mas a pesquisa sobre sua interação excíton-fônon ainda é limitada. Portanto, preparamos filmes perovskitas quasi bidimensionais do tipo R⁃P (PEA)2Csn-1PbnBr3n+1 por método de solução, com coeficiente de ganho de até ~1090,62 cm-1, obtendo emissão espontânea amplificada com baixo limiar (~12,48 μJ/cm2). Com base nisso, estudamos as propriedades de emissão lumínica dos filmes (PEA)2Csn-1PbnBr3n+1 em função da temperatura, usando espectroscopia de fluorescência variável com temperatura (77~300 K) e técnicas de espectroscopia de absorção transitória para esclarecer o efeito da interação excíton-fônon no desempenho da emissão luminosa. Foi descoberto que na faixa de baixa temperatura (77~120 K), a variação da banda proibida causada pela interação excíton-fônon é relativamente fraca, dominando a expansão térmica da rede; com o aumento da temperatura, a interação excíton-fônon exerce maior impacto na variação da banda proibida. Por outro lado, a interação excíton-fônon provoca o alargamento da largura da linha do espectro de emissão luminosa, mas observamos um fenômeno anômalo de estreitamento da largura da linha na faixa de 77~120 K, atribuído ao mecanismo de transferência de energia em múltiplos poços quânticos causado pelo efeito de localização; somente após 120 K o alargamento da linha espectral induzido pela interação excíton-fônon foi suficiente para reverter essa tendência. Este estudo da interação excíton-fônon em perovskitas quasi bidimensionais é valioso para melhorar as propriedades ópticas e as aplicações de emissão luminosa dessas perovskitas.

关键词

interação excíton-fônon; perovskita quasi bidimensional; alargamento espectral; efeito de localização

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