Ruddlesden⁃Popper형 준이차원 페로브스카이트 온도 의존 발광 스펙트럼 연구

DU Zixiao ,  

DU Hainan ,  

HU Zhiping ,  

LUO Jiajun ,  

HUANG Sihao ,  

ZHAN Zijun ,  

LI Qian ,  

LIU Zhengzheng ,  

DU Juan ,  

LENG Yuxin ,  

摘要

준이차원 Ruddlesden⁃Popper(R⁃P) 할라이드 페로브스카이트는 우수한 광전 특성을 가지고 있어 태양전지, 발광 다이오드, 레이저 등 광전자 장치에서 널리 주목받고 있지만, 전하 운반자의 이완과 전달 특성에 심각한 영향을 미치는 엑시톤-포논 상호작용은 아직 충분히 규명되지 않았다. 널리 연구된 3차원 페로브스카이트 구조와 비교할 때, 준이차원 페로브스카이트는 자연적으로 형성된 양자우물 구조를 가지고 있어 더 큰 엑시톤 결합 에너지와 뚜렷한 엑시톤 효과를 가지지만, 엑시톤-포논 상호작용에 대한 연구는 여전히 부족하다. 이에 우리는 용액법으로 준이차원 R⁃P형 페로브스카이트 (PEA)2Csn-1PbnBr3n+1 박막을 제조하였으며, 이 박막은 약 ~1090.62 cm-1의 이득 계수를 가지며 낮은 역치(~12.48 μJ/cm2)에서 증폭된 자발 발광을 얻었다. 이를 바탕으로 온도 변화에 따른 (PEA)2Csn-1PbnBr3n+1 박막의 발광 특성을 77~300 K 범위의 온도 가변 형광 분광법과 순간 흡수 분광법을 통해 연구하여 엑시톤-포논 상호작용이 발광 성능에 미치는 영향을 밝히고자 하였다. 저온 영역(77~120 K)에서는 엑시톤-포논 상호작용에 의해 발생하는 밴드갭 변화가 상대적으로 약하고 격자 열 팽창이 우세했으며, 온도가 상승함에 따라 엑시톤-포논 상호작용이 밴드갭 변화에 더 큰 영향을 미침을 발견하였다. 한편, 엑시톤-포논 상호작용은 발광 스펙트럼 선폭을 넓히지만 77~120 K 범위 내에서는 국소화 효과에 의해 유도된 다중 양자우물 내 에너지 전달 메커니즘으로 인해 비정상적으로 선폭이 좁아지는 현상을 관찰하였다; 120 K 이후부터 엑시톤-포논 상호작용에 의한 선폭 확장이 이 경향을 역전시키기에 충분하였다. 본 연구는 준이차원 페로브스카이트의 엑시톤-포논 상호작용 연구가 준이차원 페로브스카이트의 광학적 성능 향상과 발광 응용에 중요한 지침이 됨을 시사한다.

关键词

엑시톤-포논 상호작용; 준이차원 페로브스카이트; 스펙트럼 확장; 국소화 효과

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