準二次元のRuddlesden⁃Popper（R⁃P）型ハロゲン化物ペロブスカイトは優れた光電子特性を有し、太陽電池、発光ダイオード、レーザーなどの光電子デバイスで広く注目されていますが、キャリアの緩和や輸送特性に著しい影響を及ぼすエキシトンー音子間の相互作用は十分に解明されていません。広く研究されている三次元ペロブスカイト構造と比較して、準二次元ペロブスカイトは自然に形成される量子井戸構造を持ち、エキシトン結合エネルギーが大きく、エキシトン効果がより顕著ですが、そのエキシトンー音子相互作用に関する研究は依然として少ないです。そこで、溶液法により準二次元R⁃P型ペロブスカイト（PEA）₂Cs_n-1Pb_nBr_3n+1薄膜を作製し、その利得係数は約~1090.62 cm^-1に達し、低い閾値（約~12.48 μJ/cm²）で増幅自己発光を得ました。これに基づき、温度可変蛍光分光（77~300 K）及び一時吸収分光技術を用いて（PEA）₂Cs_n-1Pb_nBr_3n+1薄膜の温度変化に伴う発光特性を研究し、内部のエキシトンー音子相互作用が発光特性に及ぼす影響を明らかにしました。低温域（77~120 K）では、エキシトンー音子相互作用によるバンドギャップの変化は比較的弱く、格子の熱膨張が支配的でしたが、温度上昇に伴いエキシトンー音子相互作用がバンドギャップ変化に大きく影響することが分かりました。一方で、エキシトンー音子相互作用は発光スペクトルの線幅を広げますが、77~120 Kの範囲では局在化効果に起因する多重量子井戸内のエネルギー伝達機構により異常な線幅の狭小化現象を観測しました；120 K以降はエキシトンー音子相互作用による線幅の拡大がこの傾向を逆転させるのに十分でした。本研究は準二次元ペロブスカイトのエキシトンー音子相互作用の研究が、準二次元ペロブスカイトの光学特性及び発光応用の向上に指針を与えるものであることを示しています。

エキシトン-音子相互作用;準二次元ペロブスカイト;スペクトル幅拡大;局在効果