The 540 nm Frequency-doubled Green Laser Realized by a Novel Nd: Gd_0.1Y_0.9AlO₃ Crystal Enhanced Publication

基于新型Nd: Gd 0.1 Y 0.9 AlO 3 晶体的540 nm倍频绿光激光器 The 540 nm Frequency-doubled Green Laser Realized by a Novel Nd: Gd 0.1 Y 0.9 AlO 3 Crystal 1 2 3 first-author 陈邱笛（2001－），男，江苏如东人，硕士研究生，2022年起于暨南大学光电工程系攻读硕士研究生，主要从事激光与光电功能晶体材料的研究。E-mail： Cqd596918045@163.com http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43358124&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43358126&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43358125&type= 18.91120148 28.38003540 陈邱笛 （2001－），男，江苏如东人，硕士研究生，2022年起于暨南大学光电工程系攻读硕士研究生，主要从事激光与光电功能晶体材料的研究。E-mail： Cqd596918045@163.com Cqd596918045@163.com 1 2 3 1 2 3 corresp E-mail： pxzhang@jnu.edu.cn E-mail： pxzhang@jnu.edu.cn 张沛雄(1987－)，男，广东-潮州人，博士，教授，2016年毕业于中国科学院上海光学精密机械研究所，主要从事激光与光电功能晶体材料的研究。 E-mail: pxzhang@jnu.edu.cn http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43358127&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43358129&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=43358128&type= 18.75704956 22.68634033 张沛雄 (1987－)，男，广东-潮州人，博士，教授，2016年毕业于中国科学院上海光学精密机械研究所，主要从事激光与光电功能晶体材料的研究。 E-mail: pxzhang@jnu.edu.cn pxzhang@jnu.edu.cn 1 2 3 1 2 3 广东省晶体与激光技术工程研究中心， 广州　510632 广东省晶体与激光技术工程研究中心， 广州　510632 Guangdong Provincial Engineering Research Center of Crystal and Laser Technology， Guangzhou 510632， China Guangdong Provincial Engineering Research Center of Crystal and Laser Technology， Guangzhou 510632， China 广东省光纤传感与通信重点实验室， 广州　510632 广东省光纤传感与通信重点实验室， 广州　510632 Guangdong Provincial Key Laboratory of Optical Fiber Sensing and Communications， Guangzhou 510632， China Guangdong Provincial Key Laboratory of Optical Fiber Sensing and Communications， Guangzhou 510632， China 暨南大学光电工程系， 广州　510632 暨南大学光电工程系， 广州　510632 Department of Optoelectronic Engineering， Jinan University， Guangzhou 510632， China Department of Optoelectronic Engineering， Jinan University， Guangzhou 510632， China 本工作首次在新型Nd： Gd 0.1 Y 0.9 AlO 3 （Nd： GYAP）晶体上实现了540 nm倍频绿光激光器。Nd： GYAP晶体产生的在1 μm波段的基频激光中心波长为1079.4 nm，在此基础上利用LBO晶体产生的倍频绿色激光的中心波长为539.4 nm，阈值为46 mW，最大输出功率为65 mW。这一激光系统产生的约为540 nm的绿色激光相较于传统Nd离子掺杂的晶体1064 nm激光倍频而来的532nm绿色激光，可以有效地避开Nd 3+ 位于530 nm附近的吸收峰。因此，具有更长波长的、发射峰位于约540 nm处绿色激光器可以使激光输出更有效，并扩展绿色激光器的应用。 The 540 nm frequency-doubled green laser was first realized on a novel Nd： Gd 0.1 Y 0.9 AlO 3 （Nd： GYAP） crystal. The fundamental-frequency wavelength that was generated by Nd： GYAP crystal centered at 1079.4 nm， and the frequency-doubled green laser was centered at 539.4 nm with a threshold of 46 mW and a maximum output power of 65mW. An LBO was selected as the frequency-doubling crystal. The ~540 nm green laser can avoid the absorption peak of Nd 3+ at near 530 nm. The green laser with longer wavelengths at approximately 540 nm can make the output more efficient， and expand the application of the green laser. LBO Nd： GYAP 倍频 540 nm激光 绿色激光器 LBO Nd： GYAP Frequency doubling 540 nm laser Green laser 1　引　　言 1 激光二极管（LD）泵浦的固态激光器可以通过腔内二次谐波（SHG）倍频的方式将红外波段激光转换为可见光波段激光 [ 1 1 - 3 3 1-3 ] 。以这种方式生产的固态绿色激光源高效且紧凑，这使其广泛应用于各个领域，在过去一段时间内得到了快速发展 [ 4 4 - 5 5 4-5 ] 。1080 nm左右的激光在地球探测、医疗和科学研究等领域具有重要意义 [ 6 6 - 8 8 6-8 ] 。通过进一步SHG倍频，可以获得540 nm左右的绿色激光，在血液检测和医疗美容等应用中具有重要应用 [ 9 9 - 10 10 9-10 ] 。 众所周知，由Nd离子掺杂的激光晶体可以发射波长为~1.06 μm基频激光，通过SHG倍频可即以获得波长为~532 nm的绿色激光。在这一过程中，LiB 3 O 5 （LBO）作为一种常见的倍频晶体，可以在强激光的作用下利用其二次非线性效应将长波长激光的频率加倍，并输出短波长激光 [ 11 11 - 13 13 11-13 ] 。LBO可以有效地将Nd离子激光系统的频率提高一倍或三倍，还可以应用于光学参数啁啾放大、高功率和短脉冲激光输出等领域 [ 14 14 - 17 17 14-17 ] 。因此，LBO是实现绿色激光输出的重要倍频晶体。在已有的研究中，Xudong Li等人使用高脉冲能量电光调Q MOPA激光系统，利用Nd: YAG激光器进行倍频，在532 nm处获得脉冲能量为13.2 mJ、脉宽为6.4 ns的激光脉冲 [ 18 18 ] 。Tobias Meier等人通过Nd:YAG激光器的倍频实现了134 W高功率532 nm连续激光输出 [ 19 19 ] 。Yongrui Guo等人报道了一种基于Nd: YVO 4 晶体，在确保激光器在532nm处单纵模（SLM）工作的条件下，最大化倍频激光器的输出功率的方法 [ 20 20 ] 。然而，不难发现，由于通常使用商用Nd: YAG或Nd: YVO 4 晶体作为基频激光器的增益介质，倍频绿色激光器的波长由于Nd:YAG和Nd:YVO 4 在1064nm的输出波长而被限制在532 nm [ 21 21 - 22 22 21-22 ] 。然而，532 nm处的激光位于Nd 3+ 离子约为530 nm的吸收峰附近，这严重影响激光输出效率，导致大大限制了其应用范围 [ 23 23 - 24 24 23-24 ] 。因此，开发新的激光晶体对于实现波长约540 nm的绿色激光具有重要意义。 Nd: Gd 0.1 Y 0.9 AlO 3 (Nd: GYAP)是一种新型激光晶体，其特性与YAP晶体相似 [ 25 25 - 26 26 25-26 ] 。这种晶体可以用提拉法（Czochralski (Cz) method）生长，具有优良的物理和化学特性。GYAP晶体具有500-600 cm -1 范围内的低声子能量，因此可以减少多光子去激发过程，并提高量子发光效率 [ 27 27 - 29 29 27-29 ] 。同时GYAP晶体实现了Y 3+ 离子和Gd 3+ 离子的共同掺杂，这可以有效地提高晶体分离系数和晶体生长质量，因为掺杂的Gd 3+ 离子（0.938 Å）和激活离子Nd 3+ 离子（0.995 Å）的半径相似 [ 30 30 ] ，从而导致发射截面减小和荧光寿命的增加 [ 31 31 - 34 34 31-34 ] 。由于这些原因，Nd: GYAP晶体是理想的1 μm波段激光材料。在先前的研究中，已经利用Nd: GYAP晶体实现了在~1 μm波段超过8 W的连续波（CW）激光输出 [ 35 35 ] 。通过在激光腔中插入可饱和吸收体，本课题组也已经成功搭建了调Q激光器 [ 36 36 - 37 37 36-37 ] 。在这些研究中，Nd: GYAP晶体显示了其优异的激光性能。值得注意的是，这些研究中Nd: GYAP晶体的发射光谱位于1080 nm附近 [ 25 25 , 35 35 - 37 37 35-37 ] 。因此，在1080 nm处的基频激光器的SHG倍频激光器的发射波长将位于大约540 nm处，从而可以有效地避免Nd 3+ 离子自吸收的影响。 本工作首次在新型Nd: GYAP晶体上实现了540 nm倍频绿光激光器。以Nd: GYAP晶体为增益介质，LBO为倍频晶体，建立了一种线性腔内倍频激光器，成功地实现了65 mW的绿光输出。主峰在1079 nm的激光被成功地倍频到539.4 nm。与Nd: GYAP激光晶体的吸收光谱和发射光谱相比，可以发现该波长的输出激光成功避开了Nd: GYAP晶体在528 nm处的吸收峰。除此之外，本工作还研究了基频激光和倍频激光的偏振特性。如 表1 表1 所示，与传统532 nm倍频激光器相比，本工作中的Nd: GYAP晶体倍频产生的绿色激光尽管输出功率较低，但却拥有少见的540 nm输出波长和更低的激光阈值。更低的阈值可能正是由于540 nm的发射峰避免了Nd 3+ 离子的自吸收使得吸收效率得到提升。这一结果表明，新型Nd: GYAP晶体可以有效地实现约540 nm的绿色倍频激光输出。这也为避免Nd 3+ 离子的自吸收提供了有效的途径，从而扩大绿色激光器的应用范围。 激光晶体 倍频晶体 激光阈值（W） 输出功率（W） 中心波长（nm） Ref. Nd： YVO 4 KTP ～2.5 5.6 532 ［ 38 38 ］ Nd： YVO 4 GTR-KTP ～5 7.2 532 ［ 39 39 ］ Nd： YAG LBO 1.5 3.2 532 ［ 40 40 ］ Nd： GYAP LBO 0.046 0.065 540 This work 2　实　　验 1 2.1　Nd： GYAP光谱特性测试 2 Nd: GYAP是通过提拉法（Cz）生长并按Pnma空间群定向后沿b轴切割的。晶体的吸收光谱和荧光光谱分别通过UV–VIS-NIR光谱仪（Perkin Elmer，Lambda 900）和分光光度计（Edinburgh Instruments，FLS920）测量。同时，本工作对其发射与吸收截面进行了计算。 2.2　激光实验装置搭建 2 将Nd: GYAP晶体沿 b 轴加工成4×4×5 mm 3 的尺寸，以产生约1 μm的基频激光， 图1 图1 插图为激光样品照片。为了实现绿色激光输出，设计了一个直腔来实现~1 μm激光器的倍频操作，如 图1 图1 所示。该装置的泵浦源是一种连续波（CW）工作的光纤耦合激光二极管（LD），发射波长为808 nm，纤心直径为400 μm，数值孔径（N.A.）为0.22。泵浦光束通过1:1耦合透镜系统聚焦在Nd: GYAP晶体的端面，以激发晶体发射~1 μm的基频激光。输入镜M1曲率半径为200 mm，在808 nm处高透（R < 0.2%），在1080 nm处高反（R > 99.8%）。位于腔内的平面镜M2在1080 nm处高透（T > 99.5%）以使基频光通过，在540 nm处具有高反涂层（R > 99.5%），使绿光集中输出，从而提高输出绿色激光器的效率。输出耦合镜（OC）M3具有200 mm的曲率半径，并且在1080 nm处高反（R＞99.5%），这与M1一起对基频光形成振荡。M3同时对540 nm具有高透过率，这有效地实现了540 nm绿色激光的输出。选择沿θ=90°，Φ=0°切割的LBO晶体作为倍频晶体，其尺寸为3×3×20 mm 3 。LBO晶体的两个端面均涂覆1030-1230 nm和530-620 nm波段的防反射膜。Nd: GYAP和LBO均包裹在铟箔中，并放置在水冷铜块中，冷却水温度为18°C。整个装置放置得尽可能紧凑，整个腔长约为50 mm。 3　结果与讨论 1 3.1　Nd： GYAP光谱特性 2 与YAP晶体一样，GYAP晶体由于其各向异性的晶体结构，其光谱特性由于不同的轴向而区别很大。 a 切和 c 切晶体具有更大的发射截面和更小的荧光寿命，因此它们具有更高的存储能量，适合进行脉冲激光操作 [ 41 41 ] 。 b 切晶体具有更高的增益，因此更适合于连续激光操作。因此，为了获得更高效的绿色激光器，本研究选择了 b 切Nd: GYAP晶体。 图2 图2 （a）展示了300-1000 nm范围内的 b 切Nd: GYAP晶体的吸收截面，其位于804 nm处的峰值可以与商用808 nm激光二极管（LD）匹配良好。这一峰位是由于Nd 3+ 离子从基态跃迁到 4 F 5/2 + 4 I 9/2 能级，在804 nm处， b 切Nd: GYAP晶体具有8.07×10 -21 cm 2 的大吸收截面。同时我们也注意到，在中心波长为528 nm也存在一个吸收峰，与常见的532 nm倍频激光波长相重合。使用波长为808 nm的光泵浦，测量了1050-1200 nm范围内的荧光光谱，并计算了发射截面，如 图2 图2 （b）所示。该发射与 4 F 3/2 到 4 I 11/2 能级的跃迁有关，其峰值位于1086 nm，最大发射截面为3.03×10 -20 cm 2 。由于引入了Gd 3+ 离子， b 切Nd: GYAP晶体发射峰具有极宽的半高宽，为44.63 nm。值得注意的是，倍频操作后的发射波长可以避开528 nm的吸收峰，从而可以有效地避免Nd 3+ 离子自吸收的影响。 3.2　Nd： GYAP晶体～1 μm波段激光器 2 本工作首先研究了Nd: GYAP晶体的~1 μm激光特性。在 图2 图2 所示的装置中，在没有置入LBO晶体的情况下，M3被具有曲率半径同样为200 mm但在1080 nm处透射率为95%的输出耦合镜代替，从而实现了约1080 nm激光的输出。 如 图3 图3 （a）所示， b 切Nd: GYAP晶体作为增益介质时，激光输出功率和吸收泵浦功率之间几乎呈线性的关系。尽管为了与后续的绿色激光器保持一致而使用了一个长腔，Nd: GYAP晶体的激光输出仍然表现出31.5%的良好斜率效率和0.427 W的低阈值。当吸收泵浦功率为4.36 W时，最大输出功率达到1.197 W。之后，由于晶体的热效应，当泵浦功率继续增加时，输出功率不再显著变化。这证明Nd: GYAP晶体具有优异的激光性能，适用于~1 μm波段的激光材料，为后续倍频操作提供了重要基础。 如 图3 图3 （b）所示，本工作利用光谱分析仪（YOKOGAWA，AQ6374）测量了Nd: GYAP在~1 μm处的激光光谱。连续激光器的激光光谱具有以1079 nm为中心的发射峰，并且在1072 nm处也存在峰值。这与Nd: GYAP晶体的荧光发射光谱相一致。1079 nm处的主峰将在倍频操作中发挥作用，因此在添加LBO晶体后，可以实现~540 nm的绿色激光输出。 3.3　倍频绿光激光器特性 2 当LBO晶体置于激光腔中时，本工作首次在Nd: GYAP上通过倍频操作成功地获得了约540 nm的绿色激光输出。如 图4 图4 （a）所示，通过实验可以获得绿色激光器的输出功率与Nd: GYAP晶体的吸收泵浦功率之间的关系，这也几乎呈线性增加。当吸收泵浦功率仅为0.046 W时，可以获得输出功率为0.002 W的绿光激光器。这种极低的阈值低于之前的1 μm激光器。这可能是由于M3在1080 nm的高反射率，这导致1080 nm的激光被完全限制在激光腔内，从而提高了激光腔内1080 nm激光的效率。与吸收泵浦功率相比，本研究获得的绿光输出具有2.02%的斜率效率。当泵浦功率达到3.083 W时，可以获得65 mW的最大绿光输出。之后，由于晶体的热效应，输出功率开始降低。这也是Nd: GYAP激光晶体首次通过倍频操作实现绿色激光输出。 同样的光谱分析仪（YOKOGAWA，AQ6374）仍被用于测量倍频后的绿色激光发射光谱，如 图4 图4 （b）所示。绿光的发射峰位于539.4 nm处，将其乘以2后可以发现，这与Nd: GYAP晶体的1079 nm激光发射峰非常一致。该发射峰的半高宽为0.379 nm。由于基频光中的1072 nm波长成分较弱，在倍频操作中被LBO晶体损耗后未能实现倍频输出。与传统532 nm激光器相比，Nd: GYAP晶体获得的倍频激光器可以在约540 nm处实现更长波长的绿色激光输出。该波长还避免了Nd: GYAP晶体在528 nm处的吸收峰，从而避免了Nd离子的自吸收效应。 3.4　1080 nm激光器和540 nm激光器的偏振特性 2 通过在整个装置的末端放置格兰-泰勒棱镜，可以分别研究1080 nm激光器和倍频540 nm激光器的偏振特性。格兰泰勒棱镜是一种由天然方解石晶体制成的双折射偏光器件，当光入射时可以对偏振方向进行分解。旋转棱镜，每10度记录一次功率值，具有最大功率的角度对应于其偏振方向。 图5 图5 （a）和 图5 图5 （b）分别显示了在2.239 W泵浦功率下功率归一化后1080 nm激光器和540 nm激光器的偏振特性。可以发现，基频激光器和SHG激光器都是线性偏振的，偏振方向分别为45°和90°。众所周知，在I型相位匹配中存在o+o→e的变化，然而，在这项研究中，由于基频激光具有45°偏振，当通过LBO时，由于晶体的光学旋转，偏振方向会发生偏转。此时，具有不同偏振方向的基频激光器在振荡过程中被组合，这影响了倍频激光器的偏振方向。 4　结　　论 1 本工作首次在新型Nd: GYAP晶体上实现了～540 nm倍频绿光激光器。在本研究中，使用LBO晶体实现腔内倍频操作，并成功获得了中心波长为539.4 nm的绿色激光器。激光阈值为0.046 W，最大输出为65 mW。该激光器还具有90°偏振特性。通过对光谱和基频激光的分析，可以发现~ 540 nm激光来自Nd: GYAP晶体在1079 nm的激光输出，这可以避免Nd 3+ 离子在528 nm的吸收峰。这一结果表明，新型Nd: GYAP晶体可以有效地实现约540 nm的绿色倍频激光输出。尽管当前输出功率仍然很低，但是这为解决Nd 3+ 离子自吸收问题提供了新的思路。同时这一新波长也完全可以胜任传统532 nm绿色激光在显示、医疗等多领域的应用。 参考文献 HE C ， YU H ， ZHANG J ， et al . 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