A novel two-dimensional SiO₂ structure and the influence of in-plane strain on its photoelectric properties: First-principles study Enhanced Publication

新型二维SiO 2 结构及面内应变对其光电性质影响的第一性原理研究 A novel two-dimensional SiO 2 structure and the influence of in-plane strain on its photoelectric properties: First-principles study 1 2 first-author 刘雪婷（1997－），女，吉林白城人，本科，2020年2023年于吉林师范大学物理学院攻读硕士学位，主要从事新型二维光电功能材料的结构设计和性能研究。 http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908522&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908524&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908523&type= 17.05055237 24.78519058 刘雪婷 （1997－），女，吉林白城人，本科，2020年2023年于吉林师范大学物理学院攻读硕士学位，主要从事新型二维光电功能材料的结构设计和性能研究。 1 1 1 2 corresp E-mail： mila880227@126.com E-mail： mila880227@126.com 王丹丹（1987-），女，河南商丘人，博士研究生，副教授，2015 年于中科院长春光学精密机械与物理研究所获得博士学位，主要从事新型无机功能材料的结构合计和光电性能理论研究。Email: mila880227@126.com http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908527&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908527&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908527&type= 19.21014404 24.93499756 王丹丹 （1987-），女，河南商丘人，博士研究生，副教授，2015 年于中科院长春光学精密机械与物理研究所获得博士学位，主要从事新型无机功能材料的结构合计和光电性能理论研究。Email: mila880227@126.com mila880227@126.com 1 2 corresp corresp zhangyong@jlnu.edu.cn zhangyong@jlnu.edu.cn zhangyong@jlnu.edu.cn zhangyong@jlnu.edu.cn 张勇(1982－)，男，吉林四平人，博士研究生，教授，2010年于吉林师范大学获得硕士学位，主要从事闪烁玻璃及闪烁光纤面板的研究。 http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908528&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908537&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908536&type= 19.21014404 24.93499756 张勇 (1982－)，男，吉林四平人，博士研究生，教授，2010年于吉林师范大学获得硕士学位，主要从事闪烁玻璃及闪烁光纤面板的研究。 zhangyong@jlnu.edu.cn 1 2 corresp mingfeng@jlnu.edu.cn mingfeng@jlnu.edu.cn 冯明（1981-），男，吉林辽源人，博士研究生，教授，2011年于哈尔滨工业大学获得博士学位，主要从事外物理场耦合光电催化反应设计和高比能二次电池关键材料开发与应用。 http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908538&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908529&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908539&type= 19.56695557 28.43905640 冯明 （1981-），男，吉林辽源人，博士研究生，教授，2011年于哈尔滨工业大学获得博士学位，主要从事外物理场耦合光电催化反应设计和高比能二次电池关键材料开发与应用。 mingfeng@jlnu.edu.cn 吉林师范大学 物理学院，吉林 四平　136000 吉林师范大学 物理学院，吉林 四平　136000 College of Physics， Jilin Normal University， Siping 136000， China College of Physics， Jilin Normal University， Siping 136000， China 吉林师范大学 功能材料物理与化学教育部重点实验室，吉林 长春　130022 吉林师范大学 功能材料物理与化学教育部重点实验室，吉林 长春　130022 Key Laboratory of Functional Materials Physics and Chemistry of Ministry of Education， Jilin Normal University， Changchun 130022， China Key Laboratory of Functional Materials Physics and Chemistry of Ministry of Education， Jilin Normal University， Changchun 130022， China SiO 2 通常以三维晶体或无定形结构存在，限制了其在新技术如新一代集成电路中的应用，因此二维SiO 2 的研究引起了越来越多的关注。本文通过删除三维层状CaAl 2 Si 2 O 8 结构中的Ca和Al原子，直接构建出新的二维SiO 2 构型。采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，结构优化获得的新型2D SiO 2 具有 P-62m 对称性，群号189。通过结合能、弹性系数、分子动力学模拟和声子谱计算，发现新型2D SiO 2 具有高的机械稳定性、热力学稳定性和动力学稳定性。电子性质和光学性质计算发现，2D SiO 2 是带隙为6.08 eV绝缘体，且具有良好的光透射率和光导率。此外，通过研究面内双轴应变对2D SiO 2 电子和光学性质的影响，表明2D SiO 2 的带隙和介电函数受面内拉伸应变的影响较压缩应变略大，不过其整体光学性质受应变影响不大，保证了其在实际应用中电子性质和光学性质的稳定性。 SiO 2 usually exists in three-dimensional crystal or amorphous structure， which limits its application in new technologies such as new integrated circuits， so the research on two-dimensional SiO 2 has attracted more and more attention. In this paper， a new two-dimensional SiO 2 configuration is constructed directly by removing Ca and Al atoms from the three-dimensional layered CaAl 2 Si 2 O 8 structure. Using the first principles calculation based on density functional theory， the structure optimization results in the new 2D SiO 2 with P-62m symmetry and group number 189. Through calculating binding energy， elastic coefficient， molecular dynamics simulation and phonon spectrum， it is found that the new 2D SiO 2 has high mechanical， thermodynamic and dynamic stability. Further calculations of electronic and optical properties show that 2D SiO 2 is an insulator with band gap of 6.08 eV， and has good optical transmittance and optical conductivity. In addition， by studying the effect of in-plane biaxial strain on the electronic and optical properties of 2D SiO 2 ， it is shown that the band gap and dielectric function of 2D SiO 2 are slightly more affected by the in-plane tensile strain than by the compression strain， but the strain impact on the overall optical properties of 2D SiO 2 is modest， which ensures the stability of the electronic and optical properties in practical applications. 二维SiO 2 电子性质 光学性质 第一性原理计算 two-dimensional SiO 2 electronic properties optical properties first-principles calculations 1　引　　言 1 二氧化硅（SiO 2 ）由于热稳定性和化学稳定性高、介电性能和绝缘性能优异、耐蚀性好、易制备等优点，在许多现代技术和应用中发挥着关键作用，比如作为集成电路中的绝缘层、金属或金属氧化物纳米颗粒催化剂的载体、玻璃的主要组分、防腐蚀保护膜等 [ 1 1 - 4 4 1-4 ] 。一般地，SiO 2 以三维晶体结构或无定形结构存在，尤其是其复杂的三维网格无定形结构，不利于通过表面分析技术进一步研究其表界面结构和性能的关系 [ 5 5 - 6 6 5-6 ] 。另外，随着技术的快速发展，比如新一代的高密度存储器（RAM）以及场效应晶体管（MOSFET）等，都需要大幅减小SiO 2 层的厚度、并提高其表面平整度，因此，二维（2D）结构SiO 2 的研发引起了研究人员的广泛兴趣 [ 7 7 - 8 8 7-8 ] 。 自2004年Novoselov和Geim等获得单层石墨烯之后，大量的二维材料被成功制备 [ 9 9 - 12 12 9-12 ] 。受此启发，许多SiO 2 纳米片已被成功开发 [ 13 13 - 15 15 13-15 ] 。然而，目前主要通过模板法制备的2D SiO 2 存在尺寸、形状和厚度不受控制的问题，因此需要对制备SiO 2 的前驱体进行研究，为获得可控厚度和尺寸的2D SiO 2 提供方向。另一方面，2D SiO 2 的原子结构尚不清楚，据报道，2D SiO 2 有多种晶型，和三维SiO 2 一样它的基本结构单元也是[SiO 4 ]四面体，中心Si原子被四面体顶角处的4个O原子包围，但是[SiO 4 ]四面体以何种形式连接组成2D SiO 2 结构还需深入研究 [ 16 16 ] 。基于上述问题，本文受通过侵蚀MAX相来制备MXene的方法（例如利用HF水溶液侵蚀Ti 3 AlC 2 ，可选择性地清除Al 原子，而留下2D Ti 3 C 2 层）的启发 [ 17 17 - 18 18 17-18 ] ，从理论层面考虑可以利用类似的方法对层状前驱体CaAl 2 Si 2 O 8 进行化学侵蚀处理，选择性地清除前驱体结构中的Ca和Al原子，最后获得形状和厚度规则的2D SiO 2 。 本文采用第一性原理计算方法，对直接通过CaAl 2 Si 2 O 8 获得的2D SiO 2 的结构、热力学稳定性和动力学稳定性、电子和光学性质进行研究。并且考虑到在实际应用中，2D SiO 2 常与其他材料通过界面物理或化学作用结合，理论上由于材料间的晶格失配，2D SiO 2 将受到应变的影响，因此研究应变对2D SiO 2 电子及光学性质的影响，对研究其潜在应用十分必要，本文将进一步研究面内应变对2D SiO 2 电子、光学性质的影响。 2　计算方法 1 第一性原理计算采用材料模拟计算软件VASP，对2D SiO 2 的结构、电子和光学性质及其受应变的影响进行模拟。在构建单层2D SiO 2 结构时，为消除赝胞的层间相互作用，在垂直2D SiO 2 面方向设置厚度为15 Å的真空层。在具体的计算过程中，电子间的交换关联能采用的是广义梯度近似（Generalized gradient approximation，GGA）下的投影缀加波赝势（Perdew–Burke–Ernzerhof，PBE） [ 19 19 - 21 21 19-21 ] ，O原子的2s 2 2p 4 、Si原子的3s 2 3p 2 电子被作为价电子。截断能E cut 被设置为400 eV，优化2D SiO 2 原胞结构时，布里渊区K点网格设置为8 <math id="M1"><mo>×</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908560&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908559&type= 1.77800000 2.62466669 8 <math id="M2"><mo>×</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908560&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908559&type= 1.77800000 2.62466669 1，设置的能量和原子受力收敛精度分别为1 <math id="M3"><mo>×</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908560&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908559&type= 1.77800000 2.62466669 10 -4 eV和0.01 eV/Å。另外，计算电子态密度时需采用更密的K点，因此计算态密度时我们将K-point设置为10 <math id="M4"><mo>×</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908560&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908559&type= 1.77800000 2.62466669 10 <math id="M5"><mo>×</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908560&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908559&type= 1.77800000 2.62466669 1。进行第一性原理分子动力学模拟（AIMD）计算和声子谱计算时，采用（3 <math id="M6"><mo>×</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908560&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908559&type= 1.77800000 2.62466669 3）的2D SiO 2 超胞（包含72个O原子和36个Si原子）。一定温度下的AIMD采用NVT系综，AIMD计算的时间设置为10 ps，时间步长为1.0 fs，温度控制采用Nos <math id="M7"><mover accent="true"><mi mathvariant="normal">e</mi><mo>˙</mo></mover></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908558&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908557&type= 1.69333339 2.70933342 –Hoover方法 [ 22 22 - 23 23 22-23 ] 。声子谱计算采用密度泛函微扰理论（DFPT） [ 24 24 - 25 25 24-25 ] ，并结合phonopy程序包进行，能量和原子受力收敛精度分别提高为1 <math id="M8"><mo>×</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908560&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=42908559&type= 1.77800000 2.62466669 10 -8 eV和0.001 eV/Å。 对2D SiO 2 施加面内双轴应变是通过改变面内晶格参数实现的，本征晶格参数为a 0 = b 0 ，改变后的晶格参数为a = b，那么对2D SiO 2 施加的应变δ = (a-a 0 )/a 0 ，δ > 0表示拉伸应变，δ < 0表示压缩应变。 3　结果与讨论 1 3.1　2D SiO 2 的结构 2 本文直接从层状前驱体CaAl 2 Si 2 O 8 的结构（ 图1 图1 a和b）出发，删除结构中的Ca和Al原子，得到2D SiO 2 的晶格结构（ 图1 图1 c和d）。结构优化计算发现，2D SiO 2 的结构由两个[SiO 4 ]四面体层以共用O顶端的形式构成（如 图1 图1 d所示），具有 P-62m 对称性（空间群号189）。2D SiO 2 的晶格参数为a 0 = b 0 = 5.119 Å，沿c方向（ 图1 图1 d中的真空层方向）的Si-O键长为1.625 Å，其他的Si-O键长为1.623 Å。另外计算得到的2D SiO 2 厚度为4.35 Å，几乎与实验值一致 [ 15 15 , 26 26 ] 。 为了判断2D SiO 2 的机械稳定性，本文计算了其弹性模量，若2D材料弹性模量的分量同时满足：C 11 C 22 – C 12 2 > 0 和 C 66 > 0，则2D材料具有好的机械稳定性。我们计算得到的2D SiO 2 的弹性模量分量C 11 = C 22 = 655.972 kBar，C 12 = C 21 = 159.083 kBar，C 66 = 83.349 kBar，满足上述机械稳定性判据，证明2D SiO 2 具有好的机械稳定性。 为判断2D SiO 2 的热力学稳定性，我们首先根据材料结合能的定义计算了其结合能: E coh (2D SiO 2 ) = ( mE O + nE Si - E SiO2 )/( m + n )，其中 E O ， E Si 和 E SiO2 分别是每个O原子、Si原子和2D SiO 2 元胞结构的能量， m 和 n 分别为元胞中O原子和Si原子的个数。计算得到2D SiO 2 的结合能为3.09 eV/原子，这个值接近于实验上已经获得的锗烯和硅烯的结合能（分别为3.98 eV/原子和3.72 eV/原子） [ 27 27 - 28 28 27-28 ] ，这意味着本文预测的2D SiO 2 很有可能通过实验制备获得。另外，通过AIMD分别模拟2D SiO 2 在300K和800K温度下的结构变化，发现在300K温度下10ps的AIMD结束时2D SiO 2 几乎保持了其初始结构不变，而在800K的AIMD结束时其结构发生了轻微扭曲（ 图1 图1 e）这意味着2D SiO 2 具有良好的热稳定性，其结构转变的温度在800K以上。 随后，利用密度泛函微扰理论（DFPT）计算2D SiO 2 的声子谱来判断其结构动力学稳定性，计算得到的声子谱如 图2 图2 a 所示。从图中可看出，在整个布里渊区，晶格振动的声子没有虚频（所有的频率都大于0），这是晶格结构动力学稳定的条件 [ 29 29 ] ，说明2D SiO 2 具有好的动力学稳定性。 3.2　2D SiO 2 的电子和光学性质 2 图2 图2 b和c为2D SiO 2 的电子能带结构和电子总态密度（TDOS）及分波态密度（PDOS）。 图2 图2 b显示2D SiO 2 的价带顶和导带底均位于 Γ 点，且价带顶的能带色散曲线非常平，对应的TDOS在价带顶处出现尖锐的峰，而导带底的能带色散曲线比较陡峭，对应的TDOS在导带底没有出现尖锐的峰。并且从带边能带色散曲线还可以看出，2D SiO 2 的空穴有效质量比电子有效质量更大，实际上我们结合VASP和vaspkit计算得到的电子和空穴的有效质量分别为0.569m 0 和3.749m 0 ，这意味着电子迁移率比空穴迁移率大。经计算得到2D SiO 2 的带隙为6.08 eV，说明与三维SiO 2 一样，2D SiO 2 仍然是绝缘体，结合其形状规则、厚度均匀的二维结构特性，2D SiO 2 可作为集成电路中绝缘层的优秀备选材料。 通常用复介电函数 ε (ω)来描述材料的光学特性， ε (ω) = ε 1 (ω) + iε 2 (ω)，其中 ε 1 (ω)是介电函数的实部（Re），表示电子跃迁的共振吸收， ε 2 (ω)是介电函数的虚部（Im），表示物质对光的吸收。根据 ε (ω)，可以得到材料的光吸收率、反射率、透射率以及光电导率。 图3 图3 给出了2D SiO 2 的复介电函数、光吸收率、反射率、透射率和光电导率与光子能量的关系。 从 图3 图3 a和b中看出，2D SiO 2 的复介电函数是各向异性的，z方向与x和y方向的复介电函数不同。对于x和y方向，介电函数保持一致，静态介电函数为 ε 1 (0) = 1.51，介电函数实部的整体变化趋势是随着光子能量先几乎保持不变，然后逐渐增加，最后逐渐减小。介电函数实部 ε 1 (ω)增加表示介质的极化程度不断增加， ε 1 (ω)减小表示对电荷的束缚能力变弱。虚部 ε 2 (ω)在0~6 eV的光子能量范围内为0，表示对该能量范围的光子无吸收，这与2D SiO 2 的带隙大小一致。虚部 ε 2 (ω)曲线在7.92，9.90，10.80，14.59，17.60eV附近出现主要峰值。对于z方向，静态介电函数 ε 1 (0) = 1.52， ε 1 (ω)曲线随光子能量的变化关系与x和y方向类似，但是在9.31 eV处是急剧减小的，虚部 ε 2 (ω)在0~6 eV的光子能量范围内也为0，在7.99，9.53，11.60，13.0，14.70，16.20 eV附近出现主要峰值，并且在9.53eV和14.70eV两处的峰比较尖锐。另外，将介电函数的虚部与能带结构联系，我们发现， ε 2 (ω)的值开始攀升的起点为其带隙6.08 eV对应的光子能量，并且我们发现在9 eV左右 ε 2 (ω)出现的很强的峰来源于高对称K和M点处的电子从VBM向CBM的跃迁。 图3 图3 c给出了2D SiO 2 对光的吸收率，发现2D SiO 2 对6eV以下的光无吸收，与能带计算结果和介电函数虚部得出的结果一致。2D SiO 2 对光的最高吸收率发生在14.52 eV，最高吸收率为13.9%。吸收率随光子能量变化的曲线开始攀升的起点以及峰的位置均与介电函数虚部吻合。 图3 图3 d为2D SiO 2 对光的反射率，发现2D SiO 2 对光的最大反射率仅为0.56%，说明2D SiO 2 对光几乎没有反射。 图3 图3 e为2D SiO 2 对光的透射率，2D SiO 2 对6.0 eV以下光的透射率接近100%，在6~7.5eV范围内对光的透射率也高达99%，随后对大于7.5eV的光的透射率急剧下降，在10.0 eV和14.5eV两个位置出现光透射谷值，最小的光透射率为85.5%，上述结果说明2D SiO 2 是一种性能优异的透明材料，可作为二维透明涂层材料。 图3 图3 f为2D SiO 2 的光导率，光导率的实部随光子能量变化关系与介电函数的实部和光吸收率相对应，在~7.92，9.90，10.90，14.60，17.60 eV位置出现几个主要的峰并在14.60eV处达到最大值；对于光导率的虚部，在光子能量小于14.60eV范围内光导率虚部小于0，在9.33eV处最小，然后随着光子能量增加逐渐增加，光导率虚部的负值意味着在相应的能量范围内2D SiO 2 的光电导率下降。 3.3　面内应变对2D SiO 2 电子和光学性质的影响 2 本文对2D SiO 2 施加的应变范围为-5%到5%，应变梯度为1%。由于同时改变晶格参数a和b，因此施加的是双轴应变。-5%~0为双轴压缩应变，0到5%为双轴拉伸应变。 图4 图4 给出了2D SiO 2 的带隙（band gap）、价带顶（VBM）和导带底（CBM）随应变的变化关系，本文中，我们所设置的带边能级位置的参考能级是统一的。 图4 图4 a看出，在-5%到0的双轴压缩应变下，2D SiO 2 的带隙随着应变增加线性增大，在应变为-5%时，带隙增加为6.17eV。并且CBM和VBM随着压缩应变的增加线性地向高能方向移动，说明双轴压缩应变对CBM和VBM的作用一致。在0到5%的双轴拉伸应变下，2D SiO 2 的带隙随着应变增加线性减小，在应变为5%时，带隙减小为5.43 eV。值得注意的是，CBM随着双轴拉伸应变是线性地向低能方向移动，而VBM随着拉伸应变是先向低能方向移动（0到1%），然后线性向高能方向移动（1%到4%），最后向低能方向移动（4%到5%）。CBM和VBM随压缩和拉伸应变不同的变化规律，使2D SiO 2 的带隙受拉伸应变的影响更大，这点从 图4 图4 a中也可以看出。 图5 图5 为不同的面内应变作用下2D SiO 2 的沿不同方向的介电函数实部。x方向介电函数实部随应变的变化规律为：在双轴拉伸应变下，静态介电函数 ε 1 (0)逐渐减小，相应的0~7.5 eV能量范围的曲线逐渐向下轻微移动，介电函数实部的前两个主峰位置逐渐红移；而在压缩应变下，静态介电函数 ε 1 (0)逐渐增大，相应的0~7.5 eV能量范围的曲线逐渐向上轻微移动，介电函数实部的前两个主峰位置（~7.5 eV和~9.2 eV处）也略微红移；从主峰位置移动大小可看出，x方向介电函数实部受拉伸应变的影响比压缩应变大。对于z方向介电函数实部，静态介电函数 ε 1 (0)随应变的变化规律与x方向一致；不同的是，在拉伸应变下，介电函数实部的第一个主峰位置逐渐红移，第二个主峰位置在0~3%应变范围内逐渐蓝移、在3%~5%应变范围内红移，而在压缩应变下，介电函数实部的第一个主峰位置逐渐蓝移，而第二个主峰位置逐渐红移。 图6 图6 为不同的面内应变作用下2D SiO 2 的沿不同方向的介电函数虚部。从图中看出，介电函数虚部受拉伸应变的影响比压缩应变的大，这与电子结构（带隙，VBM，CBM）受拉伸应变影响较大的结果一致。x方向介电函数虚部随应变的变化为：在拉伸应变下，0~10 eV范围内的虚部峰逐渐红移，且应变为5%时，在~8.7 eV处出现新的峰，另外应变为3%~5%时在12.37 ~12.55 eV处出现更强的新峰；在压缩应变下，0~10 eV范围内的虚部峰先红移再蓝移，且应变为-5%时，在10~20 eV范围内出现多个新峰。z方向介电函数虚部随应变的变化为：在拉伸应变下，~7.6 eV处的峰逐渐红移，~9.5 eV处的峰在0~3%应变范围内逐渐蓝移、在3%~5%应变下逐渐红移，并且在3%~5%应变下在~12.0 eV处出现新的较强的峰；在压缩应变下，~7.6 eV处的峰逐渐蓝移，~9.5 eV处的峰逐渐红移，且10~20 eV范围内的主峰都有所增强。综合来看，在拉伸应变下，介电函数虚部曲线开始攀升的起点在拉伸应变下逐渐红移，对应的光子能量逐渐减小，说明电子跃迁越来越容易，而曲线开始攀升的起点在压缩应变下变化较小，说明拉伸应变会使带边电子的跃迁变得容易、拉伸应变对带边电子跃迁影响较小，这与带隙随应变的变化规律一致。 图7 图7 为2D SiO 2 在不同应变下的吸收率、反射率、透射率和光导率。根据上述介电函数受应变影响分析，在-5%到5%范围内的面内应变对介电函数影响不是特别大，因此为图片简洁， 图7 图7 中只给出了2D SiO 2 的光学性质在-5%，0和5%应变下的曲线。从 图7 图7 a-d可看出，吸收率随应变的变化规律与介电函数虚部的变化规律一致，拉伸应变会略微增强吸收，然而应变对整体光的吸收、反射、透射和光导率影响很小，这说明在实际应用中2D SiO 2 即使在应变作用下，其光学性能依然能保持稳定，不会对器件或设备性质造成不良影响。 4　结 论 1 从前驱体CaAl 2 Si 2 O 8 出发，直接删除层状前驱体结构中的Ca和Al原子，获得了层状2D SiO 2 结构（ P-62m 对称性，空间群号189）。采用第一性原理计算研究了新型2D SiO 2 的结合能、弹性系数、声子谱以及分子动力学模拟，验证了该2D SiO 2 结构具有好的机械稳定性、动力学稳定性和热力学稳定性。通过计算得到了2D SiO 2 的电子能带结构、介电函数，以此获得了其光吸收率、反射率、透射率和光导率等光学性质，发现2D SiO 2 是带隙为6.08 eV的优秀绝缘体，并且对0~7.5 eV范围的光透射率可达99%以上，是一种优秀的透明材料，可作为透明涂层或填充材料。另外，计算发现，在-5%~5%应变范围内，2D SiO 2 的介电函数会受到影响，但是不会影响其整体光学性质，说明2D SiO 2 在应变作用下光学性质非常稳定 参考文献 SCHINDLE C ， WEIDES M ， KOZICKI M N ， et al . Ultra-low current resistive memory based on Cu-SiO 2 ［C］. 2008 IEEE Silion Nanoelectronic Workshop ， Honolulu ， 2008 ： 65 - 66 . doi: 10.1109/snw.2008.5418475 http://dx.doi.org/10.1109/snw.2008.5418475 Ultra-low current resistive memory based on Cu-SiO2 LIU S R ， LUO S T ， WU X D ， et al . Application of silica-alumina as hydrothermally stable supports for Pt catalysts for acid-assisted soot oxidation ［J］. Rare Metals ， Feb 2023 （Early Access）， 10.1007/s12598-022-02199-4 . Application of silica-alumina as hydrothermally stable supports for Pt catalysts for acid-assisted soot oxidation KIM S G ， SHIN H ， PARK J S ， et al . Effect of SiO 2 addition to BaO-ZnO-B 2 O 3 glass on dielectric and thermal properties for application to barrier ribs of plasma display panels ［J］. J. Renew. Mater ， 2022 ， 10 ： 1239 - 1255 . Effect of SiO2 addition to BaO-ZnO-B2O3 glass on dielectric and thermal properties for application to barrier ribs of plasma display panels HU G J ， XIAO Y X ， YING J . Nano-SiO 2 and Silane Coupling Agent Co-Decorated Graphene Oxides with Enhanced Anti-Corrosion Performance of Epoxy Composite Coatings ［J］. Int. J. Mol. Sci. ， 2021 ， 22 ： 11087 . doi: 10.3390/ijms222011087 http://dx.doi.org/10.3390/ijms222011087 Nano-SiO2 and Silane Coupling Agent Co-Decorated Graphene Oxides with Enhanced Anti-Corrosion Performance of Epoxy Composite Coatings WANG H ， CHEN Z W ， DENG X Y ， et al . Template-Free Synthesis of Macroporous SiO 2 Catalyst Supports for Diesel Soot Combustion ［J］. Ind. Eng. Chem. Res. ， 2018 ， 57 ： 11600 - 11607 . doi: 10.1021/acs.iecr.8b02746 http://dx.doi.org/10.1021/acs.iecr.8b02746 Template-Free Synthesis of Macroporous SiO2 Catalyst Supports for Diesel Soot Combustion YU X H ， ZHAO Z ， WEI Y C ， et al . Three-dimensionally ordered macroporous SiO 2 -supported transition metal oxide catalysts： facile synthesis and high catalytic activity for diesel soot combustion ［J］. RSC Adv. ， 2015 ， 5 ： 49780 - 49790 . doi: 10.1039/c5ra07078c http://dx.doi.org/10.1039/c5ra07078c Three-dimensionally ordered macroporous SiO2-supported transition metal oxide catalysts： facile synthesis and high catalytic activity for diesel soot combustion SCHROEDER T ， ADELT M ， RICHTER B ， et al . Epitaxial growth of SiO 2 on Mo（112） ［J］. Surf. Rev. Lett. ， 2000 ， 07 ： 7 - 14 . doi: 10.1142/s0218625x00000038 http://dx.doi.org/10.1142/s0218625x00000038 Epitaxial growth of SiO2 on Mo（112） HEYDE M ， SHAIKHUTDINOV S ， FREUND H J ， et al . Two-dimensional silica： Crystalline and vitreous ［J］. Chem. Phys. Lett. ， 2012 ， 550 ： 1 - 7 . doi: 10.1016/j.cplett.2012.08.063 http://dx.doi.org/10.1016/j.cplett.2012.08.063 Two-dimensional silica： Crystalline and vitreous NOVOSELOV K S ， GEIM A K ， MOROZOV S V ， et al . Electric field effect in atomically thin carbon films ［J］. Science ， 2004 ， 306 ： 666 - 669 . doi: 10.1126/science.1102896 http://dx.doi.org/10.1126/science.1102896 Electric field effect in atomically thin carbon films LIU L ， PARK J ， SIEGEL D A ， et al . Heteroepitaxial Growth of Two-Dimensional hexagonal boron nitride templated by graphene edges ［J］. Science ， 2014 ， 343 ： 163 - 167 . doi: 10.1126/science.1246137 http://dx.doi.org/10.1126/science.1246137 Heteroepitaxial Growth of Two-Dimensional hexagonal boron nitride templated by graphene edges ROBERTSON J ， LIU X ， YUE C L ， et al . Wafer-scale synthesis of monolayer and few-layer MoS 2 via thermal vapor sulfurization ［J］. 2D Mater. ， 2017 ， 4 ： 045007 . doi: 10.1088/2053-1583/aa8678 http://dx.doi.org/10.1088/2053-1583/aa8678 Wafer-scale synthesis of monolayer and few-layer MoS2 via thermal vapor sulfurization KIMOON L ， WNG K S ， YOSHITAKE T ， et al . Dicalcium nitride as a two-dimensional electride with an anionic electron layer ［J］. Nature ， 2013 ， 494 ： 336 - 340 . doi: 10.1038/nature11812 http://dx.doi.org/10.1038/nature11812 Dicalcium nitride as a two-dimensional electride with an anionic electron layer TODOROVA T K ， SIERKA M ， SAUER J ， et al . Atomic structure of a thin silica film on a Mo（112） substrate： A combined experimental and theoretical study ［J］. Phys. Rev. B ， 2006 ， 73 ： 165414 . doi: 10.1103/physrevb.73.249902 http://dx.doi.org/10.1103/physrevb.73.249902 Atomic structure of a thin silica film on a Mo（112） substrate： A combined experimental and theoretical study SEIFERT J ， BLAUTH D ， WINTER H . Evidence for 2D-Network Structure of Monolayer Silica Film on Mo（112） ［J］. PRL ， 2009 ， 103 ： 017601 . doi: 10.1103/physrevlett.103.017601 http://dx.doi.org/10.1103/physrevlett.103.017601 Evidence for 2D-Network Structure of Monolayer Silica Film on Mo（112） LÖFFLFLER D ， UHLRICH J J ， BARON M ， et al . Growth and Structure of Crystalline Silica Sheet on Ru（0001） ［J］. Phys. Rev. Lett. ， 2010 ， 105 ： 146104 . doi: 10.1103/physrevlett.105.146104 http://dx.doi.org/10.1103/physrevlett.105.146104 Growth and Structure of Crystalline Silica Sheet on Ru（0001） GAO Z B ， DONG X ， LI N B ， et al . Novel Two-Dimensional Silicon Dioxide with in-Plane Negative Poisson’s Ratio . Nano Lett. ， 2017 ， 17 ： 772 - 777 . doi: 10.1021/acs.nanolett.6b03921 http://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.6b03921 Novel Two-Dimensional Silicon Dioxide with in-Plane Negative Poisson’s Ratio KAJIYAMA S ， SZABOVA L ， SODEYAMA K . Sodium-ion intercalation mechanism in Mxene nanosheets ［J］. ACS Nano ， 2016 ， 10 ： 3334 - 3341 . doi: 10.1021/acsnano.5b06958 http://dx.doi.org/10.1021/acsnano.5b06958 Sodium-ion intercalation mechanism in Mxene nanosheets SUN N ， YANG B Y ， ZHENG J C ， et al . Effect of synthesis temperature on the phase structure， morphology and electrochemical performance of Ti 3 C 2 as an anode material for Li-ion ［J］. Ceramics International ， 2018 ， 44 ： 16214 - 16218 . doi: 10.1016/j.ceramint.2018.05.267 http://dx.doi.org/10.1016/j.ceramint.2018.05.267 Effect of synthesis temperature on the phase structure， morphology and electrochemical performance of Ti3C2 as an anode material for Li-ion PERDEW J P ， BURKE K ， ERNZERHOF M ， et al . Generalized gradient approximation made simple ［J］. Phys. Rev. Lett. ， 1996 ， 77 ： 3865 . doi: 10.1103/physrevlett.77.3865 http://dx.doi.org/10.1103/physrevlett.77.3865 Generalized gradient approximation made simple KRESSE G ， JOUBERT D . From ultrasoft pseudopotentials to the Projector augmented-wave Method ［J］. Phys. Rev. B ， 1999 ， 59 ： 1758 . doi: 10.1103/physrevb.59.1758 http://dx.doi.org/10.1103/physrevb.59.1758 From ultrasoft pseudopotentials to the Projector augmented-wave Method GRIMME S . Semiempirical GGA-type density functional constructed with a long-range dispersion correction ［J］. J. Comput. Chem. ， 2006 ， 27 ： 1787 . doi: 10.1002/jcc.20495 http://dx.doi.org/10.1002/jcc.20495 Semiempirical GGA-type density functional constructed with a long-range dispersion correction PAYNE M C ， TETER M P ， ALLAN D C ， et al . Iterative minimization techniques for ab initio total-energy calculations： molecular dynamics and conjugate gradients ［J］. Rev. Mod. Phys. ， 1992 ， 64 ： 1045 . doi: 10.1103/revmodphys.64.1045 http://dx.doi.org/10.1103/revmodphys.64.1045 Iterative minimization techniques for ab initio total-energy calculations： molecular dynamics and conjugate gradients MARTYNA G J ， KLEIN M L ， TUCKERMAN M E . Nosé–Hoover chains： The canonical ensemble via continuous dynamics ［J］. J. Chem. Phys. ， 1992 ， 97 ： 2635 . doi: 10.1063/1.463940 http://dx.doi.org/10.1063/1.463940 Nosé–Hoover chains： The canonical ensemble via continuous dynamics BARONI S ， GIANNOZZI P ， TESTA A . Green-function approach to linear response in solid s ［J］. Phys. Rev. Lett. ， 1987 ： 58 ， 1861 . doi: 10.1103/physrevlett.58.1861 http://dx.doi.org/10.1103/physrevlett.58.1861 Green-function approach to linear response in solid s GONZE X . Perturbation expansion of variational-principles at arbitrary order ［J］. Phys. Rev. ， A 1995 ， 52 ： 1086 . doi: 10.1103/physreva.52.1086 http://dx.doi.org/10.1103/physreva.52.1086 Perturbation expansion of variational-principles at arbitrary order WEISSENRIEDER J ， KAYA S ， LU J-L . Lu， et al. Atomic structure of a thin silica film on a Mo（112） substrate： a two-dimensional network of SiO4 tetrahedra ［J］. Phys. Rev. Lett. ， 2005 ， 95 ： 076103 . doi: 10.1103/physrevlett.95.076103 http://dx.doi.org/10.1103/physrevlett.95.076103 Lu， DAS D K ， SARKAR J ， et al . Comparison of mechanical properties of silicene estimated using different testing procedures： A molecular dynamics study . J. Appl. Phys. ， 2018 ， 123 ： 044304 . doi: 10.1063/1.5009084 http://dx.doi.org/10.1063/1.5009084 Comparison of mechanical properties of silicene estimated using different testing procedures： A molecular dynamics study TIWARI A ， BAHADURSHA N ， PALEPU J ， et al . Comparative analysis of Boron， nitrogen， and phosphorous doping in monolayer of semi-metallic Xenes （Graphene， Silicene， and Germanene） - A first principle calculation based approach . Mat. Sci. in Semicon. Proc. ， 2023 ， 153 ： 107121 . doi: 10.1016/j.mssp.2022.107121 http://dx.doi.org/10.1016/j.mssp.2022.107121 Comparative analysis of Boron， nitrogen， and phosphorous doping in monolayer of semi-metallic Xenes （Graphene， Silicene， and Germanene） - A first principle calculation based approach 濮春英 ， 李春萍 ， 吕林霞 ， 等 . 二维ＢＣＮ的新结构及光电性质的第一性原理研究 ［J］. 发光学报 ， 2020 ， 10 ： 1249 . doi: 10.37188/CJL.20200179 http://dx.doi.org/10.37188/CJL.20200179 二维ＢＣＮ的新结构及光电性质的第一性原理研究 10.37188/CJL.20230072 O482.31 A 1000-7032（XXXX）XX-0001-09 刘雪婷,刘禹成,赵子昂等.新型二维SiO 2 结构及面内应变对其光电性质影响的第一性原理研究[J].发光学报,DOI:10.37188/CJL.20230072 刘雪婷,刘禹成,赵子昂等.新型二维SiO2结构及面内应变对其光电性质影响的第一性原理研究[J].发光学报,DOI:10.37188/CJL.20230072 Liu Xueting,Liu Yucheng,Zhao Ziang,et al.A novel two-dimensional SiO 2 structure and the influence of in-plane strain on its photoelectric properties: First-principles study[J].Chinese Journal of Luminescence,DOI:10.37188/CJL.20230072 Liu Xueting,Liu Yucheng,Zhao Ziang,et al.A novel two-dimensional SiO2 structure and the influence of in-plane strain on its photoelectric properties: First-principles study[J].Chinese Journal of Luminescence,DOI:10.37188/CJL.20230072 吉林省自然科学基金（YDZJ202201ZYTS307，20210101409JC） Supported by Natural Science Foundation of Jilin Province Program （YDZJ202201ZYTS307， 20210101409JC） 2023-04-28 2023-04-28 36633774 发光学报