Electroluminescent Performances of Solution-processed Phosphorescent Organic Light-emitting Diodes Based on Cascade Energy Transfer of Ternary Blends Enhanced Publication

级联敏化三元旋涂型磷光器件电致发光性能 Electroluminescent Performances of Solution-processed Phosphorescent Organic Light-emitting Diodes Based on Cascade Energy Transfer of Ternary Blends 1 first-author 高羽晗（1997-），女，重庆人，硕士，2022年于武汉大学获得硕士学位，主要从事有机光电材料和器件方面的 研究。Email：gaoyuhan@whu.edu.cn http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=41032392&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=41032398&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=41032395&type= 24.89202881 29.88732910 高羽晗 （1997-），女，重庆人，硕士，2022年于武汉大学获得硕士学位，主要从事有机光电材料和器件方面的 研究。Email： gaoyuhan@whu.edu.cn gaoyuhan@whu.edu.cn 1 2 3 corresp guohua.xie@whu.edu.cn guohua.xie@whu.edu.cn 谢国华（1982-），男，福建漳州人，博士，副研究员，博士生导师，2011年于吉林大学获得博士学位，主要从事有机光电材料和器件的交叉学科的研究。E-mail： guohua.xie@whu.edu.cn http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=41032402&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=41032408&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=41032405&type= 24.89202881 29.88732910 谢国华 （1982-），男，福建漳州人，博士，副研究员，博士生导师，2011年于吉林大学获得博士学位，主要从事有机光电材料和器件的交叉学科的研究。E-mail： guohua.xie@whu.edu.cn guohua.xie@whu.edu.cn 武汉大学 化学与分子科学学院， 湖北 武汉　430072 武汉大学 化学与分子科学学院， 湖北 武汉　430072 College of Chemistry and Molecular Sciences， Wuhan University， Wuhan 430072， China College of Chemistry and Molecular Sciences， Wuhan University， Wuhan 430072， China 武汉光电国家研究中心， 湖北 武汉　430074 武汉光电国家研究中心， 湖北 武汉　430074 Wuhan National Laboratory for Optoelectronics， Wuhan 430074， China Wuhan National Laboratory for Optoelectronics， Wuhan 430074， China 汕头大学 化学系和广东省有序结构材料的制备与应用重点实验室， 广东 汕头　515063 汕头大学 化学系和广东省有序结构材料的制备与应用重点实验室， 广东 汕头　515063 Department of Chemistry and Key Laboratory for Preparation and Application of Ordered Structural Materials of Guangdong Province， Shantou University， Shantou 515063， China Department of Chemistry and Key Laboratory for Preparation and Application of Ordered Structural Materials of Guangdong Province， Shantou University， Shantou 515063， China 金属配合物磷光分子在高浓度下易产生发光猝灭，通常采用主客体两元掺杂结构来提高电致发光效率。热激活延迟荧光（TADF）材料通过三线态激子的反向系间窜越理论上可达到100%的内量子效率。为探究不同主体材料在三元敏化磷光体系中的作用，本文基于TADF聚合物作为敏化剂、黄橙光磷光配合物作为发光材料，分别研究了以传统荧光材料和蓝色TADF主体构建的三元敏化的旋涂型有机电致发光器件性能。研究表明，在客体浓度分别为1%、5%、50%时，基于TADF主体的器件电致发光性能均优于相同浓度下以传统荧光主体构建的器件性能。其中当磷光配合物PO‐01‐TB掺杂浓度为1%时，以天蓝光TADF材料为主体制备的器件最大外量子效率为12.2%，相较于以传统荧光为主体的器件外量子效率（10.7%）提高了14%。这源于本身具有双极传输特性的TADF主体通过反向系间窜越通道增强了对敏化剂和客体的级联能量传递作用，减少了三线态激子的浓度猝灭和湮灭过程，提高了大电流注入下的激子利用率。 Phosphorescent metal complexes tend to be quenched at high concentration. The host-guest strategy is usually employed to improve the electroluminescent efficiency. Due to the reverse intersystem crossing， thermally activated delayed fluorescence （TADF） materials could potentially achieve 100% internal quantum efficiency. To explore the influence of the host on the electroluminescence of the solution-processed organic light-emitting devices， the ternary-blend emitting layers were constructed with a TADF polymer as the sensitizer and a phosphorescent emitter which were hosted by a conventional fluorescent material and a TADF material， respectively. For the phosphorescent emitter with the concentration of 1%， 5% and 50%， the external quantum efficiencies of the devices based on the sky-blue TADF host were respectively higher than those of the devices based on the conventional fluorescent host. With 1 % phosphorescent emitter PO-01-TB doped in the ternary-blend emitting layer， the peak external quantum efficiency of the solution-processed device hosted by the TADF material DMAC-DPS was up to 12.2%， which was 14% higher than that of the device with the fluorescent host （10.7%）. This is attributed to efficient cascade energy transfer in the presence of the TADF host with the bipolar property and reverse intersystem crossing， which alleviates the triplet annihilation and quenching effects under high driving current. 有机电致发光器件 三元敏化 热激活延迟荧光 磷光 能量传递 organic light-emitting diode ternary blend thermally activated delayed fluorescence phosphorescence energy transfer 1　引　　言 1 众所周知，在电场激励下有机发光材料通常会产生25%的单线态激子和75%的三线态激子 [ 1 1 ] 。然而，在传统荧光材料中，三线态激子能量通常以非辐射形式耗散掉，以常规有机电致发光器件（OLED）20%的光输出耦合效率来看，传统荧光器件理论上最高的外量子效率仅为5% [ 2 2 ] 。 热激活延迟荧光（TADF）现象早在1961年被Parker和Hatchard在红光染料中发现 [ 3 3 ] 。2011年，日本九州大学Adachi教授课题组报道了可以实现高效电致发光的TADF材料，采用其作为发光材料制备的器件外量子效率可达5.3%，高于传统荧光器件的理论最大值，为后续高性能TADF材料和器件的发展奠定了实验基础 [ 4 4 ] 。 三线态激子转换为单线态主要有两种可能的途径：一种是通过三线态-三线态激子湮灭（TTA）的上转换，另一种是通过反向系间窜越（RISC）实现TADF过程 [ 5 5 - 6 6 5-6 ] 。在磷光器件中，TTA现象通常会造成非辐射能量损失；而在纯荧光器件中由TTA产生额外的单线态激子可以提高荧光器件的电致发光效率，但这类器件外量子效率的极限值一般仅为12.5%。对于TADF材料，较小的单-三线态能级差可使三线态激子全部以反向系间窜越形成单线态，从而达到100%的激子利用率，器件外量子效率可突破20% [ 7 7 - 8 8 7-8 ] 。 TADF材料不仅可作为发光分子，还常作为主体或敏化剂形成高效的能量传递体系 [ 9 9 - 13 13 9-13 ] 。在抑制客体发光材料浓度猝灭现象的同时，TADF材料通过能量转移将激子传递给发光客体，增强器件电致发光性能 [ 14 14 - 15 15 14-15 ] 。清华大学段炼教授课题组分别设计了TADF敏化荧光 [ 16 16 ] 和敏化磷光 [ 17 17 ] 的策略，可以在低掺杂浓度下同时实现高效率、低效率滚降和长寿命，另外敏化荧光的器件还可以进一步提高色纯度 [ 16 16 ] 。 磷光材料因为具有自旋轨道耦合效应理论上也可以实现100%的激子利用率，由于光子是通过辐射复合形式从三线态回到基态所产生的，因此高亮度或大电流下产生的高浓度三线态激子易发生TTA和激子-极化湮灭（TPA）等现象 [ 18 18 - 19 19 18-19 ] ，导致器件设计时一般需要采用主客体掺杂的方式来减小磷光分子浓度 [ 17 17 , 20 20 ] 。为了改善溶液加工型器件的电致发光性能，本文分析了传统荧光主体1,3-二咔唑-9-基苯（mCP）和TADF主体10,10′-（二苯砜）双（9,9-二甲基-9,10-二氢吖啶）（DMAC-DPS）对三元敏化磷光发光层构筑的器件电致发光性能的影响。本研究分别以1%、5%、50%掺杂的磷光材料乙酰丙酮酸二(4-(4-叔丁基-苯基)-噻吩[3,2-C]吡啶-C2,N)合铱(Ⅲ)（PO-01-TB）作为发光分子，结合旋涂法制备三元共混发光层，并对比两种不同主体的器件在电致发光下的性能差异。为了改善发光性能，上述三元共混发光层还采用TADF聚合物PABPC2.5作为敏化剂；同时其优良的成膜特性还克服了小分子材料难以在Perfluorinated ionomer（PFI）修饰的导电聚合物聚乙撑二氧噻吩-聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT∶PSS）疏水薄膜表面无法均匀成膜的问题 [ 21 21 - 22 22 21-22 ] ，构建具有“瀑布式”的级联能量传递发光层。实验结果表明，在相同磷光掺杂剂浓度下，TADF为主体的器件外量子效率均高于传统荧光三线态主体mCP对应的器件结果。另外，本身具有双极传输性能的TADF材料DMAC-DPS作为主体还有利于降低器件的驱动电压，改善载流子注入平衡。 2　实　　验 1 2.1　材料 2 实验中以二[2-((氧代)二苯基膦基)苯基]醚（DPEPO）为空穴阻挡层，3,3′-[5′-[3-(3-吡啶基) 苯基][1,1′∶3′,1″-三联苯]-3,3″-二基]二吡啶（TmPyPB）为电子传输层。为了提高注入层的功函数，降低注入势垒，空穴注入层采用掺杂20% Perfluorinated ionomer(PFI)的PEDOT∶PSS(Heraeus Clevios P VP AI 4083)。所设计的发光层以磷光材料PO-01-TB为发光客体、TADF聚合物(4-(2-(9-(heptadecan-9-yl)-6-phenyl-9H-carbazol-3-yl)-9,9-dihexyl-7-phenylacridin-10(9H)-yl)phenyl)(phenyl)methanone(PABPC2.5)为敏化剂，分别采用常规主体mCP和TADF材料10,10′-(4,4′-sulfonylbis-(4,1-phenylene))bis(9,9-dimethyl-9,10-dihydroacridine)(DMAC-DPS)为主体，上述发光层溶液的浓度为10 mg/mL，溶剂为氯苯，通过旋涂方式成膜。所制备的器件以铝为阴极，氧化铟锡（ITO）为阳极。 2.2　器件制备 2 首先用丙酮和乙醇分别超声清洗氧化铟锡(ITO)衬底10 min。用氮气干燥后，进行紫外-臭氧处理20 min，使衬底形成亲水表面；接着以4 000 r/min的转速将PFI掺杂的PEDOT∶PSS溶液在ITO衬底上旋转涂覆30 s，得到了空穴注入层，约60 nm；然后将衬底转移到手套箱中，在120 ℃下进行10 min的退火处理。在这些步骤之后，将配制好的混合发光层溶液以1 000 r/min的转速在PEDOT∶PSS层上旋转涂覆30 s形成均匀发光层薄膜(55 nm)，接着以50 ℃退火10 min；最后在真空腔中依次热蒸发DPEPO(10 nm)、TmPyPB(50 nm)、Liq(1 nm)和Al(100 nm)。器件结构示意图、能级图以及有机分子结构式如 图1 图1 所示。器件经过紫外胶固化封装后，均放置在正常实验室氛围中进行测试。 3　结果与讨论 1 3.1　基于传统主体mCP的器件性能 2 传统荧光主体材料mCP具有较高的三线态能量(2.90 eV)和较深的最高分子占据轨道(HOMO)能级，常被用作高效的蓝色磷光发光二极管的主体材料。 图2 图2 给出了以mCP为主体、聚合物PABPC2.5为敏化剂、不同浓度磷光材料PO-01-TB为客体所制备的三个器件的电致发光性能。所设计的器件结构为ITO/PEDOT∶PSS-PFI(20%)/mCP∶PABPC2.5(30%)∶PO-01-TB/DPEPO/TmPyPB/ Liq/Al。 图2 图2 （a）为电流密度-电压曲线，以三个不同客体浓度制备的器件均具有相似的载流子传输性能，在不同工作电压下的电流密度相当，表明该磷光材料在该发光层结构中不起明显的陷阱作用。从 图2 图2 （b）可见三个器件的发光亮度有一定的浓度依赖特性，主要是与磷光材料的浓度猝灭效应有关。在电致光谱中，1% PO-01-TB掺杂浓度的器件具有较宽的电致发光光谱（ 图2 图2 （c）），这与不完全能量传递时敏化剂的残余发光有很大关系。虽然PABPC2.5的发射光谱与磷光材料的吸收峰有较好的重叠，但是低浓度磷光材料掺杂的发光层中，PABPC2.5向磷光客体能量转移仍不完全，有一部分残余发光，导致其光谱展宽；随着掺杂浓度的增加，能量传递增强，光谱几乎全部来自于磷光染料。 图2 图2 （b）为发光亮度-电压曲线，1% PO-01-TB浓度掺杂的器件具有最低的开启电压，随着掺杂浓度增加驱动电压逐渐增大；同时外量子效率(EQE)最高可达10.7%，这是三个客体浓度所制备器件的最高值。随着磷光客体掺杂浓度的增加，由于三线态激子寿命比较长，加剧了PO-01-TB的浓度猝灭效应，大电流注入下器件的三线态-三线态激子湮灭、三线态-极化子猝灭等非辐射跃迁显著增强，使得器件外量子效率随客体浓度增加而大幅下降。例如，5% PO-01-TB掺杂的器件外量子效率下降为8.4%，而50% PO-01-TB掺杂的器件外量子效率仅为4.7%。 3.2　基于 TADF主体DMAC⁃DPS的器件性能 2 相比传统有机荧光材料，TADF材料具有更高的三线态激子利用率，不仅可以作为主体也可以充当敏化剂，也是双极传输材料。蓝光TADF材料DMAC-DPS非掺杂条件下就具有较高的荧光量子产率，同时其具有良好的双极电荷传输能力，以及较高的三线态能级，适合作为红、绿光材料的主体。为比较TADF主体与传统主体在三元掺杂（主体∶TADF敏化剂∶磷光客体）系统中的性能，我们以如下结构ITO/PEDOT∶PSS-PFI(20%)/DMAC-DPS∶PABPC2.5(30%)∶PO-01-TB/DPEPO/TmPyPB/Liq/Al制备了三个对比器件，其中PO-01-TB的掺杂浓度分别为1%、5%、50%，相应器件的电致发光性能如 图3 图3 所示。 从 图3 图3 （a）可见，1% PO-01-TB掺杂的器件具有最好的载流子传输性能，在低电压下漏电流较小。 图3 图3 （b）为器件的亮度-电压曲线，与mCP为主体的器件结果类似。当驱动电压低于14 V时，磷光掺杂浓度为1%的器件在相同驱动电压下具有最高的亮度；当电压大于14 V时，器件亮度趋于饱和，高掺杂浓度的器件亮度稍微高出低掺杂器件的结果。当主体为DMAC-DPS时，器件在1%客体掺杂浓度下的电致发光光谱相较于相同客体浓度下、以mCP为主体的器件光谱有所收窄（见 图3 图3 （c）），即PABPC2.5的发光有所减弱，表明TADF主体和TADF敏化剂到客体的能量转移更加快速而有效。 图3 图3 （d）所示的三个器件的外量子效率随着磷光客体掺杂浓度的增加而逐渐降低，1%、5%、50%浓度掺杂器件的最大外量子效率分别为12.2%、9.7%、4.8%，这些结果再次证实了磷光材料PO-01-TB具有较为明显的浓度猝灭效应。 3.3　不同主体的器件发光机制对比 2 两种不同主体与不同浓度客体制备的器件性能对比关系如 表1 表1 所示。随着PO-01-TB浓度的提高，两种主体制备的器件都表现出明显的效率下降，这与磷光客体材料的浓度猝灭效应有明显关联。同时从归一化电致发光光谱可以看到，低浓度磷光掺杂（1%）的器件均有敏化剂PABPC2.5的残余发光，导致其光谱半峰宽较大（见 表1 表1 ）。然而，不管是在低浓度1%还是高浓度50%掺杂的情况下，以DMAC-DPS为主体的器件外量子效率均高于以mCP为主体的器件结果。其中在1% PO-01-TB浓度掺杂时，DMAC-DPS为主体的器件最大外量子效率提高了14%。随着磷光客体浓度的增加，电致发光光谱峰值波长逐渐红移，由于TADF聚合物PABPC2.5具有较高的PLQY和辐射复合速率，在低浓度磷光掺杂系统中能量传递不够完全，表现出敏化剂自身的残余发光。随着PO-01-TB浓度的增加，敏化剂的激子能量完全被磷光三线态激子俘获（见 图4 图4 ），主要表现为Dexter能量转移过程。同时，在10 mA·cm -2 的大电流密度注入时，以DMAC-DPS为主体的器件外量子效率均高于以mCP为主体的器件，表明TADF主体和敏化剂不仅能够快速地将能量传递给客体磷光分子，而且有利于提高三线态激子的利用 [ 23 23 ] ，抑制高亮度下的激子湮灭过程。 a Driving voltage ( V ) at a luminance of 10 cd·m -2 . b Maximal external quantum efficiency(EQE)(%). c EQE at 10 mA·cm -2 . d Maximal power efficiency(PE)(lm·W -1 ). e Maximal current efficiency(CE)(cd·A -1 ). f Peak wavelength under EL( λ max )(nm). g Full‐width at half‐maximum(FWHM)(nm) of the EL spectrum. Host PO‐01‐TB/% V on /V a EQE max /% b EQE 10 /% c PE max /（lm·W -1 ） d CE max /（cd·A -1 ） e λ max /nm f FWHM/nm g mCP 1 3.3 10.7 8.4 23.3 31.1 558 106 mCP 5 4.0 8.4 7.5 12.2 25.5 560 90 mCP 50 4.4 4.7 4.6 6.8 13.3 566 87 DMAC‑DPS 1 3.4 12.2 9.7 25.7 35.5 560 95 DMAC‑DPS 5 4.6 9.7 8.8 14.3 28.3 562 87 DMAC‑DPS 50 4.8 4.8 4.8 6.4 14.3 566 80 1;2; 在三元掺杂敏化系统中，常规主体mCP倾向于通过Dexter能量转移，将激子能量传递给敏化剂，再级联传递给磷光分子的三线态激子。而对于TADF主体DMAC-DPS，由于其单线态-三线态能级差较小，反向系间窜越速率大，可能增加额外的Förster能量传递通道，从而提高级联能量传递的效率（见 图4 图4 ）。这就是为什么在相同客体磷光分子掺杂浓度下，TADF主体结合TADF聚合物敏化剂PABPC2.5所制备的器件中敏化剂残余发光有所减弱的原因之一。 4　结　　论 1 本文以传统荧光分子mCP和TADF分子DMAC-DPS为主体、TADF聚合物PABPC2.5为敏化剂、不同浓度的磷光客体PO-01-TB构建具有级联能量传递/敏化的溶液加工有机电致发光器件，系统比较了不同磷光掺杂浓度下传统荧光主体与TADF主体制备的器件性能差异。研究发现，针对不同磷光客体掺杂浓度，TADF主体DMAC-DPS的引入不仅有利于提高激子利用率，抑制大电流注入下的激子湮灭过程，也可以有效地加速能量传递过程，抑制三元发光层体系中敏化剂的残余发光，同时有利于改善色纯度。以DMAC-DPS为主体的器件EQE都高于传统主体mCP所制备的器件效率。不同于常规荧光主体mCP，TADF主体具有较为高效的反向系间窜越过程，有利于增加能量传递通道，为构建高效、高色纯度的器件提供了一种可行的方案。 参考文献 XU S D ， LIU T T ， MU Y X ， et al . 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