Perowskit-Solarzellen (PSCs) erhalten aufgrund ihrer ausgezeichneten photovoltaischen Umwandlungseffizienz große Aufmerksamkeit, doch die durch unkoordinierte Pb2+-Ionen und Halogenleerstellen verursachte nichtstrahlende Rekombination und Ionenmigration begrenzen weiterhin wesentlich die Langzeitstabilität und die Kommerzialisierung. Diese Studie schlägt 3-Amino-2,6-dichlorpyridin (ADCP) als neuen Pyridinamid-Zusatz vor, um die Effizienz und Stabilität der Geräte gleichzeitig zu verbessern. ADCP enthält Pyridinnitrogenstellen, die mit Pb2+ koordinieren können, sowie Aminogruppen, die Wasserstoffbrücken mit Halogenanionen bilden können, wodurch eine „doppelte“ chemische Passivierung von Defekten und eine Gitterstabilisierung erreicht wird. Einerseits schwächt dies Pb-assoziierte tiefe Fallen ab und reduziert die Defektdichte; andererseits fördert es die Verbesserung der Filmkristallqualität und die Optimierung des Ladungstransports/-extraktions an der Grenzfläche. Geräte, die auf dieser Strategie basieren, erreichten eine photovoltaische Umwandlungseffizienz (PCE) von 25,59 % und zeigten eine deutlich verbesserte Langzeitstabilität, wobei nach fast 500 Stunden Testzeit noch 81 % der Anfangs-PCE erhalten blieben. Diese Arbeit zeigt, dass die synergetische Passivierung durch Koordination und Wasserstoffbrücken, angetrieben durch Pyridinamidine, einen universellen molekularen Design- und Schnittstellenregelungsweg zur Überwindung der Stabilitätsengpässe von PSCs und zum Bau hocheffizienter und nachhaltig betriebener Perowskit-Photovoltaikgeräte bietet.