Cs₂LaLiBr₆∶Ce (CLLB∶Ce)-Kristalle verfügen über eine ausgezeichnete Energieauflösung und eine hohe Lichtausbeute, aber die Neutron-/Gamma-(n/γ)-Diskriminierung sowie andere Szintillationseigenschaften müssen noch weiter verbessert werden. In dieser Studie wurde die Bridgman-Methode verwendet, um CLLB∶Ce-Kristalle mit einer Größe von Φ10 mm×50 mm und unterschiedlichen Konzentrationen von gemeinsam dotiertem Zn2+ erfolgreich herzustellen. Es wurde systematisch untersucht, wie sich das Co-Dotieren mit Zn²⁺ auf die Kristallstruktur, Szintillationseigenschaften und Defektmerkmale der CLLB∶Ce-Kristalle auswirkt. Die Änderungen der Position und Menge von Defektniveaus im Kristall wurden mittels Thermolumineszenz (TL) nach der Co-Dotierung analysiert, und in Kombination mit temperaturabhängigen Röntgenanregungsemissionsspektren (temperaturabhängiges XEL) wurde der Einflussmechanismus der Defekte auf den Szintillationsmechanismus aufgedeckt. Die Ergebnisse zeigen, dass nach der Co-Dotierung mit Zn2+ die Struktur der Matrixdefektniveaus umstrukturiert wird. Durch die Steuerung der Art und Menge der Defekte kann der Szintillationsprozess reguliert werden, was wiederum das Verhältnis der schnellen/langsamen Komponenten der Szintillationslebensdauer beeinflusst. Nach einer Co-Dotierung mit 0,1 % Zn2+ verbesserte sich die Energieauflösung des Kristalls unter 137Cs@662 keV-Strahlung von 3,8 % auf 3,2 % und übertraf damit kommerzielle LaBr3∶Ce-Kristalle. Daher ist das Co-Dotieren mit Zn2+ eine wirksame Methode zur Verbesserung der Szintillationseigenschaften von CLLB∶Ce-Kristallen und kann auch durch die Steuerung der Kristallabklingzeit die n/γ-Diskriminierung beeinflussen. CLLB∶Ce-Zn-Kristalle haben gute Anwendungsperspektiven im Bereich der nuklearen Strahlungsdetektion.