Studie zur kontrollierten Dotierung von Mn (Ⅱ)-Ionen und deren lumineszenten Eigenschaften in CsPbX3 Perowskit-Nanokristallen

CHEN Jie ,  

YIN Zhe ,  

WANG Lijin ,  

LI Yu ,  

WANG Shuaibing ,  

LIN Ouyang ,  

TANG Aiwei ,  

TENG Feng ,  

摘要

Die Mn-Ionendotierungsstrategie wird häufig verwendet, um die Stabilität von CsPbX3 Perowskit-Nanokristallen (Nanocrystals, NCs) zu verbessern und den Pb-Gehalt zu steuern, allerdings ist die Reaktionsgeschwindigkeit der Ionendotierung sehr schnell und schwer kontrollierbar. In dieser Arbeit wurden Ein- und Zweistufen-Heißinjektionsmethoden zur großflächigen und präzisen Steuerung des Mn2+-Dotierungsgehalts eingesetzt, um CsPbCl3∶Mn2+ NCs mit unterschiedlichen Mn2+-Dotierungsgehalten herzustellen. Durch die Untersuchung ihrer Struktur und Leuchteigenschaften wurden sie in Legierungs- und Dotierungsstrukturen unterteilt und die unterschiedlichen Mechanismen der Mn2+-Kontrolle bei Ein- und Zweistufenverfahren weiter aufgedeckt. Es wurde klargestellt, dass bei gleichem Pb ∶ Mn-Eintrag-Verhältnis die mittels Ein-Schritt-Verfahren synthetisierten Legierungs-Nanokristalle einen höheren Mn2+-Dotierungsgehalt aufweisen, was zu einem stärkeren Mn-bezogenen Emissionspeak bei etwa 610 nm führt, mit einem maximalen photolumineszenten Quantenausbeute von 77 %. Nanokristalle mit Dotierungsstruktur, die durch das Zweistufenverfahren synthetisiert wurden, zeigen trotz geringerer Mn2+-Konzentration ebenfalls eine hohe photolumineszente Quantenausbeute. Gleichzeitig führt die kontrollierbare Mn2+-Dotierung zu einer effektiven Verbesserung der Stabilität der Perowskit-Nanokristalle, die nach vierwöchiger Lagerung Morphologie und Leuchteigenschaften stabil beibehalten. Es ist bemerkenswert, dass die Legierungsstruktur vorteilhafter für die Verbesserung der intrinsischen Exziton-Leuchtstabilität ist als die Dotierungsstruktur. Darüber hinaus wurden CsPb(ClxBr3-x)∶Mn2+ Perowskit-Nanokristalle mit hervorragenden Leuchteigenschaften synthetisiert, deren Fluoreszenzspektrum zwischen 404 und 640 nm einstellbar ist; jedoch verschwindet der Mn-bezogene Emissionspeak bei hohem Br--Gehalt aufgrund der Nichtübereinstimmung des CsPbBr3-Bandbandes mit dem 4T1⁃6A1-Energieniveau von Mn2+. Diese Arbeit hebt die Bedeutung der kontrollierbaren Mn2+-Dotierung während der Herstellung von CsPbCl3∶Mn2+ hervor und ist für die Realisierung einer kontrollierten Synthese von Nanokristallen von großer Bedeutung.

关键词

vollständig anorganisches Perowskit;CsPbCl3∶Mn2+;Komponentenregulierung

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