Übergangsmetall-Aktivatorionen (TM) werden aufgrund ihrer hervorragenden Leistung und ihres Anwendungspotenzials in Bereichen wie nahinfraroter Emission, Infrarotlasern, weißem LED-Licht mit Fluoreszenzumwandlung, fluoreszierenden Thermometern und Nachleuchtemission weitgehend erforscht. TM-Ionen können in Festkörpern verschiedene Koordinationsplätze einnehmen, wie acht-, sechs- oder vierfach koordinierte Positionen, mehrere Oxidationszustände zeigen, und ihre optischen Übergangseigenschaften hängen stark von der Kristallumgebung ab. Daher gibt es Schwierigkeiten bei der Bestimmung von Leuchtzentren, dem Verständnis von Leuchtmechanismen und der Leistungsprognose von TM-Ionen in Festkörpern. Diese Arbeit untersucht thermodynamische und optische Übergangseigenschaften von TM-Ionen in Festkörpern mittels Erste-Prinzipien-Rechnungen. Der Inhalt umfasst: Analyse der intrinsischen Defekte der Matrix sowie der Besetzung, Oxidationszustände, Verteilung und Konzentration der TM-Ionen basierend auf Bildungsenergie-Rechnungsergebnissen unter verschiedenen chemischen Bedingungen; Verständnis der verschiedenen angeregten Zustände und Energiebandstruktur der TM-Ionen in unterschiedlichen Kristallumgebungen; Aufbau von Konformationskoordinatendiagrammen zur Analyse von Anregungs-, Relaxations-, Emissions- und Löschprozessen; Vorschläge zur Regulierung oder Optimierung der Besetzung, Oxidationszustände und optischen Übergänge der TM-Ionen durch Syntheseatmosphäre, Koexistenzbedingungen und gemeinsame Dotierung. Die Arbeit stützt sich auf mehrere repräsentative Systeme, um zu zeigen, wie Erste-Prinzipien-Rechnungen zur Erforschung leuchtender Materialien mit TM-Ionendotierung verwendet werden können. Spezifisch behandeln die repräsentativen Systeme und Forschungsinhalte: Mechanismus der Infrarotrestabsorption in Ti∶Al₂O₃-Laserkristallen und Methoden zu deren Reduzierung oder Beseitigung, Besetzung und optische Übergangseigenschaften von Mn²⁺, Mn³⁺, Mn⁴⁺ in typischen Spinell- und Granatmatrizen, Besetzung, Oxidationszustände und optische Übergänge von Chromionen in Festoxid-Lösungsmatrizen, was zeigt, dass Erste-Prinzipien-Rechnungen für die Erforschung von Mechanismen, das rationale Design und die Optimierung von Leuchtmaterialien geeignet sind.

Übergangsmetallionen;Optische Übergänge;Erste-Prinzipien-Rechnungen